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?浙大范修林Chem：破譯和調(diào)控溶劑化結(jié)構(gòu)的能量學(xué)實現(xiàn)高壓鋰金屬電池

局部高濃電解液（LHCE）已脫穎而出，成為穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極和高壓正極的最有前途的解決方案之一。盡管在正極穩(wěn)定性方面取得了顯著成就，但LHCEs的氧化化學(xué)仍有待闡明，這已成為進一步突破的瓶頸。

在此，浙江大學(xué)范修林研究員等人定量破譯了LHCE的氧化化學(xué)，并提出了篩選用于配制新型高壓電解液的優(yōu)選稀釋劑的原則。作者確定了稀釋劑-FSI^–相互作用對于均相LHCE至關(guān)重要，同時極大地影響溶劑化結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，從而影響 LHCE的氧化穩(wěn)定性。為避免相分離，作者建議稀釋劑具有適當(dāng)?shù)撵o電勢能（E_max > 25 kcal mol^-1）以確保足夠的稀釋劑-FSI^–相互作用。

然而，強烈的稀釋劑-FSI^–相互作用破壞了Li⁺-DME的配位，由于游離DME的出現(xiàn)導(dǎo)致高壓下的氧化穩(wěn)定性降低。在篩選了大部分可能的稀釋劑后，2H, 3H-十氟戊烷（HFC）被提議作為其相對較弱但足夠的稀釋劑-FSI^–相互作用的代表，賦予HFC-LHCE在高壓鋰金屬電池（LMB）中提高的氧化穩(wěn)定性。

圖1. LHCE中電解液成分之間潛在的非共價相互作用

作為概念驗證，配制的1.4 M LiFSI/DME-HFC（摩爾比為1:3）LHCE（HFC-LHCE）可使4.4 V Li||NMC811和4.5 V Li||LiCoO₂（LCO）電池分別在800次和582次循環(huán)后具有容量保持率（CR）> 80%的出色循環(huán)性能，優(yōu)于廣泛使用的HFE-LHCE。

此外，在20 μm-Li和>3.7 mAh cm^-2高正極容量的實際測試條件下，基于HFC-LHCE的Li||NMC811電池180次循環(huán)后實現(xiàn)了94%的創(chuàng)紀(jì)錄CR，Li||LCO電池循環(huán)200次后CR為88%，庫侖效率>99.91%。進一步對溶劑化結(jié)構(gòu)的能量學(xué)研究提供了還原和氧化穩(wěn)定性的調(diào)控機制，這是由兩個關(guān)鍵描述符決定的:D值和ICOHP。高D值可保證FSI^–衍生的SEI以確保正極穩(wěn)定性，而低ICOHP表明穩(wěn)健的配位結(jié)構(gòu)可避免DME去配位，從而避免電解液氧化。總之，這項工作揭示了精確優(yōu)化溶劑化結(jié)構(gòu)以顯著提高LHCE的高壓性能的策略。

圖2. 基于有限Li與NCM或LCO正極組裝的全電池性能

Deciphering and modulating energetics of solvation structure enables aggressive high-voltage chemistry of Li metal batteries, Chem 2022. DOI: 10.1016/j.chempr.2022.10.027

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