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Angew.：評估和改善具有高壓正極的PEO基固態(tài)電池的穩(wěn)定性

采用高壓正極活性材料（CAMs）的固態(tài)電池（SSBs），如LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（NCM）和聚環(huán)氧乙烷（PEO），會出現(xiàn)與”噪音電壓”有關(guān)的電池失效。此外，關(guān)于它們與高壓CAMs長期循環(huán)性能的報(bào)告并不一致。

圖1. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了潛在的直至穿透是導(dǎo)致”電壓噪聲”失效的原因

吉森大學(xué)Anja Henss等對PEO基SSB與高壓正極相結(jié)合的兼容性進(jìn)行了嚴(yán)格的評估和改進(jìn)。具體而言，基于文獻(xiàn)中發(fā)表的關(guān)于PEO基SSB的電池失效和容量衰減的矛盾結(jié)果，這項(xiàng)工作重新調(diào)查了PEO-LiTFSI與高壓正極活性材料（如LCO和NCM）的兼容性和反應(yīng)性。

通過采用LATP（Li_1.4Al_0.4Ti_1.6(PO₄)₃）陶瓷固態(tài)電解質(zhì)分離負(fù)極和正極半電池，作者證實(shí)”電壓噪聲”失效確實(shí)是由負(fù)極的樹枝狀結(jié)晶形成而不是由正極的氧化過程引起的。

圖2. 采用高分子量PEO的鋰金屬電池的循環(huán)性能

為克服這一局限性，作者通過采用分子量更高的PEO來增加SPE的機(jī)械剛性，這有效地消除了與”電壓噪音”有關(guān)的電池失效，從而使其能夠穩(wěn)定地循環(huán)運(yùn)行。

此外，作者發(fā)現(xiàn)當(dāng)FTIR用作分析技術(shù)時(shí)，諸如電池泄漏和循環(huán)過程中溫度升高等影響很容易導(dǎo)致關(guān)于PEO氧化降解的錯(cuò)誤結(jié)論。而采用像XPS這樣更敏感的表面技術(shù)，作者明確地證明了在SPE/NCM界面處氧化降解產(chǎn)物的形成。

總的來說，這項(xiàng)研究的結(jié)果有助于嚴(yán)格評估和改善基于PEO的SSB的穩(wěn)定性。

圖3 SPE/NCM界面的循環(huán)后XPS分析

Evaluation and Improvement of the Stability of Poly(ethylene oxide)-based Solid-state Batteries with High-Voltage Cathodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218316

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