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中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化劑用于促進(jìn)合成氣轉(zhuǎn)化中高級醇合成

中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化劑用于促進(jìn)合成氣轉(zhuǎn)化中高級醇合成

在合成氣轉(zhuǎn)化中選擇性合成高級醇是非常理想的,但要實(shí)現(xiàn)該過程仍非常具有挑戰(zhàn)性。
因此,針對常用的CuCoAl(CCA)催化劑,中國科學(xué)院房克功團(tuán)隊(duì)通過在催化劑中加入ZnO改性修飾ZrO2復(fù)合物來促進(jìn)非解離吸附CO物種的形成和H2的活化,以促進(jìn)高級醇的合成。
中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化劑用于促進(jìn)合成氣轉(zhuǎn)化中高級醇合成
中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化劑用于促進(jìn)合成氣轉(zhuǎn)化中高級醇合成
科研人員將CuCoAl和ZnO/ZrO2組分(重量比為2/1)混合,制備了一系列CCA|ZnO/ZrO2 (m:n)改性催化劑(m:n代表ZnO與ZrO2的質(zhì)量比)。
結(jié)果表明,CCA|ZnO/ZrO2(4:1)催化劑顯示出最高的總醇(ROH)選擇性(42.6 wt%),并在所研究的催化劑中,具有優(yōu)異的C2+OH/ROH (83.7%)。
中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化劑用于促進(jìn)合成氣轉(zhuǎn)化中高級醇合成
(CO+H2)-TPD-MS結(jié)果表明,CCA|ZnO/ZrO2催化劑的表面[H*]/[C*]比率隨著ZnO/ZrO2比率的增加而增加。
此外,具有中等[H*]/[C*]比率的CCA|ZnO/ZrO2(4:1)催化劑可以獲得最高的 ROH選擇性和最佳的總醇時空收率(STY ROH ),這是由于CO*、CHx*和H*物種相對數(shù)量的增加為高級醇的合成提供了更多的CnHx*-CO*偶聯(lián)反應(yīng)的可能性,而不是CHx*或CnHx*加氫反應(yīng)物種與水煤氣變換反應(yīng)。
Design of Efficient ZnO/ZrO2 Modified CuCoAl Catalysts for Boosting Higher Alcohol Synthesis in Syngas Conversion. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120739

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