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Nature子刊：Cu-Ag界面誘導(dǎo)的弱CO結(jié)合位點(diǎn)，促進(jìn)CO電還原成多碳液體產(chǎn)物

在CO還原反應(yīng)(CORR)研究中，已經(jīng)證明銅基催化劑能夠?qū)O轉(zhuǎn)化為由氣態(tài)乙烯和液態(tài)C₂₊產(chǎn)物混合而成的高價(jià)值多碳產(chǎn)物。研究人員做出許多努力致力于改善C₂₊產(chǎn)品的形成，包括Cu晶面工程、組織晶界和合金化等。然而，迄今為止，大多數(shù)最先進(jìn)的催化劑傾向于乙烯生產(chǎn)而不是C₂₊產(chǎn)品。盡管在非常低的過電位(>-0.3 V_RHE)下，對(duì)氧化物衍生的Cu的C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率高達(dá)70%，但是在商業(yè)可行電流密度(>100 mA cm^?2)下，相應(yīng)的法拉第效率低于40%。

最近的一項(xiàng)研究表明，高粗糙度銅電極能夠在低過電位下對(duì)C₂₊產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)幾乎100%的選擇性。然而，這些電極的相應(yīng)電流密度太低(<1 mA cm^?2)，無法滿足商業(yè)應(yīng)用的要求。因此，開發(fā)能夠選擇性地生產(chǎn)具有商業(yè)相關(guān)電流密度的C₂₊產(chǎn)品的電催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

基于此，清華大學(xué)陸奇課題組采用高能球磨法制備了Ag修飾的氧化物衍生銅催化劑，該催化劑對(duì)C₂₊產(chǎn)物具有優(yōu)異的總選擇性。在不同電位下的反應(yīng)性能測(cè)量之前，原位電還原預(yù)處理電極5分鐘，以將CuO轉(zhuǎn)化為金屬Cu(即氧化物衍生的Cu)。所得催化劑為Cu(OD)_1-xAg_x(x = 0,0.1,0.2,0.3,0.5)，其中Cu(OD)代表氧化物衍生的Cu。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，最優(yōu)的Cu(OD)_0.8Ag_0.2實(shí)現(xiàn)了對(duì)C₂₊產(chǎn)物的最佳選擇性，在-0.56 V_RHE下顯示出接近80%的法拉第效率，這與Cu(OD)和多晶Cu粉末催化劑相比幾乎提高了兩倍。

此外，研究人員采用二室電化學(xué)光譜池測(cè)定了不同催化劑表面CO (CO_ad)的吸附解吸速率常數(shù)，發(fā)現(xiàn)Ag修飾的氧化物衍生的Cu催化劑表面CO (CO_ad)的弱結(jié)合數(shù)增加。結(jié)合結(jié)構(gòu)表征和CO/Ar轉(zhuǎn)換實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)弱結(jié)合的CO_ad與銅-銀的界面位置有關(guān)，并且是增強(qiáng)C₂₊產(chǎn)物形成的原因。

球磨時(shí)間依賴性研究強(qiáng)調(diào)了Ag改性氧化物衍生的銅催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)對(duì)C₂₊產(chǎn)物選擇性的巨大影響；與通過其他方法制備的CuAg雙金屬催化劑相比，長(zhǎng)時(shí)間研磨的催化劑呈現(xiàn)出更豐富和穩(wěn)定的Cu-Ag相界面，這可能是導(dǎo)致對(duì)C₂₊產(chǎn)物更高活性和選擇性的潛在原因。

Weak CO Binding Sites induced by Cu–Ag Interfaces Promote CO Electroreduction to Multi-carbon Liquid Products. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36411-5

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/9a9ce3e78f/

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