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?湖大費慧龍AM：去除金屬團聚的通用策略，構(gòu)建原子分散的M-N-Cs催化劑

金屬和氮摻雜納米碳（M-N-Cs）是貴金屬催化電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換過程的有前途的替代品，但高溫?zé)峤夂铣傻腗-N-Cs存在原子分散的M-N_x位點和結(jié)晶金屬納米顆粒（NPs），阻礙了活性位點的識別和性能的合理優(yōu)化。

基于此，湖南大學(xué)費慧龍教授（通訊作者）等人報道了一種通用而有效的策略，即利用碘化銨（NH₄I）作為腐蝕劑，在高溫下去除過多的金屬聚集體，獲得具有專屬原子彌散的貴金屬和非貴金屬基M-N-Cs（M=Pt、Fe、Co、Ni、Mn、Cu、Zn）。以Pt-N-C為概念驗證，Pt-N-C中Pt-NPs的完全去除能夠澄清原子Pt-N_x部分和Pt NPs對HER的催化活性的貢獻。

作者對三種優(yōu)化的原子結(jié)構(gòu)模型（原子PtN₃部分、Pt NPs和Pt NPs+PtN₃復(fù)合位點）進行了DFT計算，考慮了三個可能的H吸收位點，包括Pt NPs的Pt(111)平面（S1位點），Pt NPs的Pt(211)平面（S2位點）和原子PtN₃部分（S3位點）。通過不同位置H*吸附的吉布斯自由能（?G_H*）發(fā)現(xiàn)，S1位點是H的優(yōu)先吸收位點，因為S1位點表現(xiàn)出最佳的H吸附強度，?G_H*為-0.18 eV，而S2位點為-0.21 eV，S3位點為0.27 eV。

對比具有最佳位置的Pt NPs+PtN₃、PtN₃部分和Pt NPs的?G_H*，發(fā)現(xiàn)PtN₃部分的?G_H*為0.34 eV，因此H在活性位點上的結(jié)合較弱，而Pt NPs為-0.40 eV，表明H結(jié)合較強。因此，Pt NPs+PtN₃的最佳吸附能可歸因于Pt NPs與PtN₃原子部分的協(xié)同作用。結(jié)果表明，Pt-SA/NP-NC中Pt-SA與NPs之間的協(xié)同相互作用產(chǎn)生了最佳的?G_H*，從而獲得了優(yōu)異的HER活性。

A General Strategy to Remove Metal Aggregates toward Metal-Nitrogen-Carbon Catalysts with Exclusive Atomic Dispersion. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211398.

https://doi.org/10.1002/adma.202211398.

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