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?山大張進(jìn)濤JACS：基于物理化學(xué)限域效應(yīng)實(shí)現(xiàn)高性能鋅碘電池！

鋅碘電池（ZIBs）是一種很有前景的儲(chǔ)能設(shè)備，具有水系電解液和更安全的鋅的獨(dú)特特性。然而，其性能仍受多碘化物穿梭和碘物種氧化還原機(jī)制不明的限制。

在此，山東大學(xué)張進(jìn)濤教授等人通過(guò)將單個(gè)鐵原子嵌入具有金屬-氮-碳原子橋接結(jié)構(gòu)的多孔碳中，不僅可以增強(qiáng)限域效應(yīng)，還可以激發(fā)碘的電催化氧化還原轉(zhuǎn)化，從而實(shí)現(xiàn)大容量和良好循環(huán)穩(wěn)定性的ZIBs。

具體而言，作者展示了一種簡(jiǎn)便的一鍋法來(lái)制備含有鐵與氮原子的原子橋接結(jié)構(gòu)的環(huán)狀多孔碳B-Fe-NC。通常，三聚氰胺與三聚尿酸在鐵鹽存在下制備超分子聚合體，隨后的熱解處理導(dǎo)致形成具有Fe-N₄-C原子橋接結(jié)構(gòu)的B-Fe-NC。分層多孔結(jié)構(gòu)為碘物種的受限吸附提供了物理空間，并有效地促進(jìn)了離子擴(kuò)散。原位拉曼光譜證明，B-Fe-NC中Fe-N₄-C基團(tuán)具有良好可逆性的快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)換，結(jié)合理論計(jì)算表明部分獨(dú)特的原子橋接結(jié)構(gòu)不僅增強(qiáng)了I₂物種的化學(xué)捕獲，還促進(jìn)了電催化氧化還原轉(zhuǎn)化。

圖1. B-Fe-NC制備示意圖及表征

因此，基于B-Fe-NC/I₂電極的ZIB在5 C時(shí)經(jīng)過(guò)5000次循環(huán)后仍表現(xiàn)出172 mAh g^-1的高比容量。此外，B-Fe-NC/I₂電極即使經(jīng)過(guò)長(zhǎng)期測(cè)試也能在1.27 V附近保持穩(wěn)定的電壓平臺(tái)，顯示出良好的可逆性和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。循環(huán)過(guò)程中的平均庫(kù)侖效率可達(dá)99.7%以上，這可能是由于層狀孔結(jié)構(gòu)的限域作用和Fe-N₄-C的化學(xué)吸附對(duì)電催化氧化還原反應(yīng)的促進(jìn)作用。

更重要的是，基于B-Fe-NC/I₂組裝的軟包電池在2 C下循環(huán)300多次后容量保持率為90%。該電池可點(diǎn)亮具有“SDU”形狀的發(fā)光二極管（LED，2.2 V），甚至可為風(fēng)扇供電。這項(xiàng)工作表明，通過(guò)將單個(gè)金屬原子與氮合理錨定在多孔碳基底中可引發(fā)物理化學(xué)限域效應(yīng)，從而增強(qiáng)碘的電催化氧化還原轉(zhuǎn)化，這對(duì)于制造高性能鋅碘電池及其他電池至關(guān)重要。

圖2. B-Fe-NC/I₂電極的電化學(xué)性能

Physicochemical Confinement Effect Enables High-Performing Zinc–Iodine Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c09445

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