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?河工大Chem. Eng. J.: 錨定在N摻雜分級(jí)有序多孔碳上的Co單原子用于高效QHR和ORR

構(gòu)建具有非貴金屬單原子位點(diǎn)的有序大介孔碳，以提高碳內(nèi)部活性位點(diǎn)的利用率，可以顯著提高其催化性能并降低成本。

河北工業(yè)大學(xué)梁金生、張旭和王小梅等報(bào)道了一種錨定在N摻雜分級(jí)有序多孔碳上的Co單原子催化劑(Co-SAs@NHOPC)，其能夠用于高效喹啉選擇性加氫(QHR)和ORR。

作者通過(guò)雙溶劑誘導(dǎo)異相成核和硬模板法制備了有序大微孔雙金屬單晶ZnCo-ZIFs(OMS-ZnCo-ZIFs)。隨后，對(duì)OMS-ZnCo-ZIFs熱解以合成錨定在N摻雜分級(jí)有序多孔碳上的Co單原子催化劑(Co-SAs@NHOPC)。

Co-SAs@NHOPC由相互連接的大孔網(wǎng)絡(luò)、N摻雜碳骨架中的微孔、十四面體形態(tài)和Co單原子構(gòu)成。分層孔隙導(dǎo)致Co-SAs@NHOPC具有優(yōu)異的物質(zhì)擴(kuò)散和Co單原子高利用率。

Co-SAs@NHOPC對(duì)QHR和ORR表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。對(duì)于QHR，Co-SAs@NHOPC表現(xiàn)出高轉(zhuǎn)化率(100%)和產(chǎn)率(99%)；對(duì)于ORR，DFT計(jì)算表明 Co-N₄-C構(gòu)型是ORR的真正催化活性位點(diǎn)，Co-SAs@NHOPC中的Co-N₄-C活性位點(diǎn)具有優(yōu)異的內(nèi)在ORR活性。

Co-SAs@NHOPC在0.1 M KOH中表現(xiàn)出0.851 V的半波電位(E_1/2)和6.2 mA cm^-2的擴(kuò)散限制電流密度(J_L)，性能優(yōu)于20 wt% Pt/C(0.832 V和5.9 mA cm^-2)。另外，一次和可充電鋅空氣電池測(cè)試表明，Co-SAs@NHOPC產(chǎn)生的峰值功率密度為176 mW cm^-2和比容量為731 mAh g^-1，優(yōu)于20 wt% Pt/C (131 mW cm^-2和 708 mAh g^-1)。

Single Co atoms anchored on nitrogen-doped hierarchically ordered porous carbon for selective hydrogenation of quinolines and efficient oxygen reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132150

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/970f9db204/

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