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Angew.:h-BN負(fù)載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

Angew.:h-BN負(fù)載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

在許多催化應(yīng)用中,活性金屬氧化物在載體上的單相形成已被廣泛研究,以抑制不需要的反應(yīng)并確定直接的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。

然而,這在納米范圍內(nèi)很難實(shí)現(xiàn),因?yàn)椴痪鶆虻慕饘?載體界面的影響在整個(gè)催化劑生長(zhǎng)中占主導(dǎo)地位,導(dǎo)致各種亞穩(wěn)態(tài)氧化物的成核而影響活性。因此,首爾國(guó)立大學(xué)Jongheop Yi團(tuán)隊(duì)利用金屬氧化物和h-BN載體之間的受控相互作用,開(kāi)發(fā)了一種負(fù)載型單相剛玉-Rh2O3(I)納米催化劑。

Angew.:h-BN負(fù)載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

原子分辨率電子顯微鏡和第一性原理計(jì)算表明,h-BN載體誘導(dǎo)了剛玉-Rh2O3(I)納米催化劑的單相形成,這是由于銠前驅(qū)體分解后,Rh2O3(I)(110)種子平面優(yōu)先附著在h-BN表面。

之后,Rh2O3納米顆粒與h-BN載體之間的相互作用在較高的煅燒溫度下相互作用更強(qiáng),并維持Rh2O3組分,增強(qiáng)了催化穩(wěn)定性。

Angew.:h-BN負(fù)載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

此外,Rh/h-BN對(duì)等溫甲烷反應(yīng)具有較高的CO選擇性(~90%)。該研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了理解納米尺度上獨(dú)特的金屬支撐相互作用對(duì)于合成單相催化劑的重要性,這可以應(yīng)用于各種異相反應(yīng),以高度控制催化活性和確定催化結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。

Single-Phase Formation of Rh2O3 Nanoparticles on h-BN Support for Highly Controlled Methane Partial Oxidation to Syngas. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110292

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