由于化石能源消耗造成的CO₂過度排放，導致全球變暖問題日益嚴峻。為了緩解這種的情況，開發(fā)高效的人工光合作用(AP)來降低大氣中CO₂的含量至關(guān)重要。盡管AP在近幾十年來取得了很大的進展，但能夠有效地合成含C?C鍵的有價值的化學物質(zhì)，并克服較低的CO₂轉(zhuǎn)化率仍然具有挑戰(zhàn)性。

這在很大程度上是由于相當可觀的AP的復雜性，涉及多個順序和平行的步驟，包括光激發(fā)、電荷分離和遷移、氧化還原反應，以在催化劑表面生成所需的活性中間體。

此外，熱力學上有利的C₁產(chǎn)物可以從多個AP中間體中產(chǎn)生，這使得選擇性地生產(chǎn)含有C?C鍵的目標化學物質(zhì)具有挑戰(zhàn)性。

CO₂有效光轉(zhuǎn)化為多碳化合物的關(guān)鍵挑戰(zhàn)是在完成基本光合步驟的同時，精確控制C?C耦合的活性中間體。

近日，中科院上海高等研究院陳為、魏偉和孫予罕等發(fā)現(xiàn)，這可以通過石墨烯/硅碳(SiC)復合催化劑來實現(xiàn)，該催化劑包括SiC載體、界面層(IL)和少層石墨烯覆蓋層。其中，一個最佳的IL結(jié)構(gòu)允許來自SiC載體的光生電子被輕松地轉(zhuǎn)移到石墨烯覆蓋層上的活性位點，并且由于反應中間體在活性位點的強吸附和石墨烯表面的高電子密度，因此可以有效地形成和穩(wěn)定反應中間體。

在模擬太陽照射和外加偏壓(?50 mV_Ag/AgCl)條件下，研究人員在石墨烯/硅碳(SiC)復合催化劑上進行了CO₂光電還原，C₂H₅OH的選擇性超過99%，并且CO₂的轉(zhuǎn)化率高達17.1 mmol?g_cat^?1 h^?1。

此外，實驗結(jié)果和理論計算表明，一個最佳的界面層可以促進光生電子從碳化硅載體轉(zhuǎn)移到少層石墨烯覆蓋層，促進了有效的CO₂活化和C-C耦合產(chǎn)生乙醇。綜上，這項工作證明了AP策略的先進性，這也為有效的CO₂轉(zhuǎn)化為乙醇提供了一條途徑。

Highly Selective Photoelectroreduction of Carbon Dioxide to Ethanol over Graphene/Silicon Carbide Composites. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202218664