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近年來，氮還原反應(yīng)(NRR)引起了科研人員的廣泛興趣，但由于存在競爭性快速析氫和氮活化困難等限制，阻礙了NRR的發(fā)展及應(yīng)用。

南開大學(xué)程方益、Wence Xu等報(bào)道了一種納米多孔NiSb合金，其可用于高效電催化NRR。

南開AM: 調(diào)控納米多孔NiSb競爭吸附位點(diǎn)來增強(qiáng)氮電還原

作者通過Nb₉₆Sb₄合金前體的簡單化學(xué)脫合金制備出納米多孔NiSb，在0.2 V的低的過電位下，與單獨(dú)Ni或Sb相比，納米多孔NiSb合金表現(xiàn)出更高的產(chǎn)NH₃活性和選擇性。

光譜和吸附研究表明，缺電子的Ni向Sb提供電子，從而促進(jìn)了NiSb合金上的氮吸附。該催化劑在低過電位下具有優(yōu)異的NH₃產(chǎn)率(56.9 μg h^-1 mg^-1)和 FE(48.0%)。

DFT計(jì)算表明，在高氫覆蓋率下，催化劑上電荷重新分布增強(qiáng)了惰性N≡N三鍵的活化，使NiSb表面上的決速步(質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移)具有較低的能量勢壘。

此外，Sb原子分離結(jié)合位點(diǎn)，通過調(diào)節(jié)配位環(huán)境和電子結(jié)構(gòu)來削弱H⁺和N₂之間的競爭吸附。該研究將為基于非貴重3d過渡金屬和VA族金屬合金的高效NRR電催化劑的開發(fā)提供思路。

Nanoporous NiSb to enhance nitrogen electroreduction via tailoring competitive adsorption sites. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202101126

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/8baea1a4f3/

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