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鋰硫/硒電池引起了廣泛的興趣，并在醚基電解液中取得了良好的性能。然而，中間產(chǎn)物溶解問題以及對(duì)高電解質(zhì)含量的依賴阻礙了其際應(yīng)用。因此，迫切需要關(guān)注碳酸鹽基電解液中Se_xS_y正極的電化學(xué)性能以避免上述問題。

在此，華中科技大學(xué)黃云輝教授、李真教授等人制備了一系列具有共價(jià)Se-S鍵和不同Se/S摩爾比的介孔碳/Se_xS_y（CMK-3/Se_xS_y）復(fù)合材料，并結(jié)合實(shí)驗(yàn)分析和理論計(jì)算系統(tǒng)地研究了它們?cè)谔妓猁}基電解液中的工作機(jī)理。

研究表明，Se在CMK-3/Se_xS_y復(fù)合材料中的存在有利于Li⁺的遷移，并在充放電過程中在CMK-3/Se_xS_y上形成了穩(wěn)定且薄的正極電解質(zhì)界面（CEI）。而Se₈分子中的S取代可以提高比容量，降低斷鍵能和鋰化能。此外，作者還探討了S在碳酸鹽基電解液中的失效機(jī)理。

圖1. DFT計(jì)算研究 Se₈分子中S取代的影響

通過優(yōu)化Se/S摩爾比，具有67 wt% 高Se₅S₃含量的最佳CMK-3/Se₅S₃正極在碳酸鹽基電解液中提供高容量、優(yōu)異的倍率性能和極其穩(wěn)定的超過300次的循環(huán)壽命。

其中CMK-3/Se₅S₃正極在300次循環(huán)后保持最高的可逆容量609 mAh g^-1，相比之下，CMK-3/SeS和 CMK-3/SeS₂正極只能穩(wěn)定工作幾個(gè)循環(huán)，在隨后的循環(huán)中迅速衰減，這主要是由厚且不穩(wěn)定的CEI引起的。

這項(xiàng)工作能夠更好地理解Se和S的內(nèi)在協(xié)同效應(yīng)與雜環(huán)Se_xS_y正極電化學(xué)性能的相關(guān)性，并為實(shí)際應(yīng)用量身定制Li-Se/S電池提供指導(dǎo)。

圖2. CEI形成機(jī)制及Se/S摩爾比對(duì)Se_xS_y正極電化學(xué)性能影響

Enabling Selenium-Rich Se_xS_y Cathodes to Work in Carbonate-Based Electrolytes, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102832

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黃云輝/李真AEM: 在碳酸鹽基電解液中高效運(yùn)行的富硒SexSy正極

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