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吳明紅院士/吳超Nano Lett.：N摻雜TiNb2O7實(shí)現(xiàn)高利用率的Li/Na金屬電池

鋰/鈉（Li/Na）金屬電池作為高能量存儲(chǔ)設(shè)備的有前途的候選者已經(jīng)引起了極大的關(guān)注。然而，鋰/鈉電鍍時(shí)枝晶的生長(zhǎng)阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

在此，上海大學(xué)吳明紅院士及吳超教授等人合成了新型多孔二維 (2D) N摻雜 TiNb₂O₇(N-TNO) 納米片，可顯著促進(jìn)Li/Na作為界面主體層的均勻沉積。首先，通過質(zhì)子交換策略將具有層狀晶體結(jié)構(gòu)的KTiNbO₅塊體轉(zhuǎn)化為層狀結(jié)構(gòu)的 HTiNbO₅。

然后，在四丁基銨 (TBA) 陽(yáng)離子的幫助下，將獲得的HTiNbO₅塊體剝離成二維HTiNbO₅ (HTNO) 納米片。最后，HTNO納米片在NH₃/Ar氣氛中750 °C退火6小時(shí)以獲得所需的2D N-TNO納米片。

圖1. 2D N-TNO納米片的合成及表征

研究表明，這種新型N-TNO主體由于N摻雜而具有大量均勻分布的親鋰/親鈉位點(diǎn)，并且由于多孔二維納米結(jié)構(gòu)而具有高電活性表面積。這種特性降低了成核勢(shì)壘和局部電流密度，從而減輕了枝晶的傳播。此外，N-TNO界面層的分層多孔結(jié)構(gòu)能夠緩沖Li/Na電鍍/剝離的體積變化。

因此，N-TNO界面層使Li||Li對(duì)稱電池能夠在 1000小時(shí)內(nèi)保持穩(wěn)定的電沉積，并使Na||Na電池在1 mA cm^-2和3 mAh cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)2400小時(shí)且放電深度高達(dá)50%?；贜-TNO層的Li/Na負(fù)極分別與LiFePO₄和NaTi₂ (PO4)₃正極配對(duì)時(shí)，在N/P比高達(dá)3的情況下能夠穩(wěn)定地循環(huán)超過1000次。

這些結(jié)果表明，N-TNO層在高性能Li/Na金屬電池中具有良好的應(yīng)用前景。

圖2. Li/Na金屬全電池的電化學(xué)性能

Highly Stable Lithium/Sodium Metal Batteries with High Utilization Enabled by a Holey Two-Dimensional N-Doped TiNb₂O₇ Host, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03844

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