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侴術(shù)雷/李麗/王佳兆Small Methods：首次循環(huán)具有雙向性的有機(jī)鈉離子電池正極！

有機(jī)材料在鈉離子電池（SIBs）中引起了廣泛的關(guān)注，因?yàn)樗鼈兙哂袑?duì)環(huán)境無(wú)害和高可設(shè)計(jì)性等優(yōu)點(diǎn)。有機(jī)材料的容量和循環(huán)壽命是大多數(shù)研究中最重要的參數(shù)，這些研究在材料層面上為獲得令人印象深刻的電化學(xué)性能付出了很多努力，而這些材料與無(wú)鈉負(fù)極直接匹配的脫鈉能力被忽略了。

溫州大學(xué)侴術(shù)雷、上海大學(xué)李麗、澳大利亞臥龍崗大學(xué)王佳兆等首次選擇了含鈉的、空氣穩(wěn)定的、市售的四羥基-1,4-苯醌二鈉鹽（C₆H₂Na₂O₆）作為SIBs的電極，它在半電池中先進(jìn)行充電并表現(xiàn)出相當(dāng)大的初始充電容量，這與其他報(bào)道的有機(jī)正極材料不同（通常先放電）。

圖1 C₆H₂Na₂O₆的表征

研究發(fā)現(xiàn)，與C₆H₂Na₂O₆中酚醛酸酯基團(tuán)相連的原始鈉離子是可分離的，在充電時(shí)可以移動(dòng)到負(fù)極。此外，受益于C₆H₂Na₂O₆中的羰基，先放電時(shí)也能達(dá)到初始放電容量，而且無(wú)論先充電還是先放電，電化學(xué)性能都沒有差別。研究顯示，與其他報(bào)道的用于SIB的有機(jī)鈉鹽相比，C₆H₂Na₂O₆取得了令人滿意的電化學(xué)性能（600次循環(huán)后容量保持率為74%，與0.05A g^-1下的容量相比，5 A g^-1的容量保持率為63%）。

圖2 C₆H₂Na₂O₆先放電與先充電的性能比較

此外，與具有商業(yè)應(yīng)用潛力的層狀過(guò)渡金屬氧化物(LTO)、普魯士藍(lán)類似物(PBA)和聚陰離子一樣，C₆H₂Na₂O₆可以將其鈉離子輸送到無(wú)鈉負(fù)極，并且由C₆H₂Na₂O₆和硬碳（HC）組裝的全電池?zé)o需任何預(yù)處理。

進(jìn)一步，作者也通過(guò)原位和非原位測(cè)試研究了其充電和放電過(guò)程中獨(dú)特的氧化還原機(jī)制和結(jié)構(gòu)變化，以更好地理解這種材料，并為設(shè)計(jì)更合適的有機(jī)正極提供更好的指導(dǎo)，使其能夠與無(wú)鈉負(fù)極相匹配。

圖3 充放電過(guò)程中的原位拉曼研究

Organic Small Molecules with Electrochemical-Active Phenolic Enolate Groups for Ready-to-Charge Organic Sodium-Ion Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202200455

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