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AFM：硼氮雙配位調(diào)制單原子鎳中心的電子結(jié)構(gòu)以促進ORR

氮配位固定在碳載體上的原子分散的三維過渡金屬活性中心已成為燃料電池和金屬-空氣電池領(lǐng)域中一種有前途的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑。然而，如何準確地調(diào)控單原子金屬位點的配位結(jié)構(gòu)，尤其是第一殼層配位，以及確定幾何/電子結(jié)構(gòu)與ORR性能之間的關(guān)系仍然是一個挑戰(zhàn)。

近日，美國加州大學(xué)爾灣分校忻獲麟和河北工業(yè)大學(xué)王菲、劉輝等設(shè)計并制備了一種用于高效ORR的新型單原子B摻雜Ni-N-C催化劑(Ni-B/N-C)。

材料結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明，固定在碳載體上的原子分散的Ni原子與一個B原子和三個N原子配位，形成Ni-B₁N₃構(gòu)型。并且，引入的B配體可以直接調(diào)節(jié)第一殼層的幾何結(jié)構(gòu)，從而影響Ni活性中心的電子結(jié)構(gòu)，可能調(diào)節(jié)ORR中間體在Ni活性中心上的吸附能，從而促進ORR動力學(xué)。

因此，所制備的Ni-B/N-C電催化劑具有更高的ORR性能，其半波電位(E_1/2)為0.87 V_RHE；并且其在30000次循環(huán)后E_1/2僅衰減21 mV_RHE，其穩(wěn)定性超過了大多數(shù)Fe-N-C和Co-N-C催化劑。

密度泛函理論(DFT)計算表明，相對于Ni-N₄，Ni-B₁N₃相中Ni位電子密度的增加可以增強ORR中間體的吸附，導(dǎo)致熱力學(xué)能壘的降低，從而加速了ORR動力學(xué)過程。此外，為了證明Ni-B/N-C電催化劑作為空氣陰極的實用性，組裝了一個鋅-空氣電池。所組裝的鋅-空氣電池的峰值功率密度(175 mW cm^?2)高于使用Pt/C的電池(132 mW cm^?2)；其開路電壓(OCV)為1.29 V，并且該電池在工作至少15小時后性能幾乎沒有衰減。

綜上，該項工作不僅報道了一種用于ORR低成本、高效率的單原子M-N-C電催化劑，而且對單原子金屬活性中心的幾何/電子結(jié)構(gòu)與催化活性之間的關(guān)系進行了深入的研究，為今后設(shè)計先進的單原子電催化劑提供了參考。

Modulating Electronic Structure of Atomically Dispersed Nickel Sites through Boron and Nitrogen Dual Coordination Boosts Oxygen Reduction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202213863

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/799e653630/

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