具有高電催化活性的無金屬碳基材料是一種可再生能源系統(tǒng)中氧還原反應(yīng)(ORR)的催化劑。然而，在酸性電解質(zhì)中碳活性位點(diǎn)的低固有活性和活性位點(diǎn)的暴露不足降低了碳納米材料作為ORR催化劑的性能。

因此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳乾旺團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種在0.1 M HClO₄中具有0.81 V半波電位的新型碳基ORR電催化劑，其具有優(yōu)異的ORE性能。

該催化劑比商業(yè)20 wt% Pt/C有更好的耐久性(100小時(shí)反應(yīng)時(shí)間)，另外該催化劑是通過在石墨碳中構(gòu)建石墨-氮(GN)鍵合的五邊形以提高碳位點(diǎn)的內(nèi)在活性，并通過擴(kuò)大層間距增加活性位點(diǎn)的數(shù)量。

X射線吸收光譜和像差校正的電子顯微鏡表征證明碳材料中形成了GN鍵合五邊形。

DFT計(jì)算表明，GN鍵合五邊形可以調(diào)節(jié)五邊形邊緣催化位點(diǎn)的共軛π電子，可大大降低ORR的總能壘，增強(qiáng)了ORR的活性。該實(shí)驗(yàn)證明了氮摻雜拓?fù)淙毕莸母呋钚?，為金?氮共摻雜催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了更多的思路。

Constructing Graphitic-Nitrogen-Bonded Pentagons in Interlayer-Expanded Graphene Matrix toward Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction. Advanced Materials, 2021. DOI:10.1002/adma.202103133