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吉大徐吉靜EnSM：TEMPO接枝多功能正極實(shí)現(xiàn)高能效鋰氧電池

具有良好接觸界面的可溶性氧化還原介質(zhì) (RM) 被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高效鋰氧 (Li-O₂ ) 電池的有效方法。然而，氧化RMs從正極的穿梭效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致RMs功能的退化和電池循環(huán)穩(wěn)定性降低。

在此，吉林大學(xué)徐吉靜教授等人首次將吡咯單體改性的2,2,6,6-四甲基哌啶氧化物 (Py-TEMPO) 錨定到三維多孔自支撐ZnO@C/泡沫鎳 (NF) 導(dǎo)電基底中獲得了ZnO@C@Polypyrrole-TEMPO (PPy-TEMPO)/NF復(fù)合材料，可直接用作Li-O₂電池的自支撐正極。

這種新型正極可以結(jié)合導(dǎo)電聚合物的優(yōu)點(diǎn)和TEMPO自由基的氧化還原活性，組裝的Li-O₂電池具有6.9 mAh cm^-2的高放電比容量以及與電解液中的4-OH-TEMPO相似的0.6 V低過電位。此外，該電池還具有延長(zhǎng)的循環(huán)壽命（≈40次循環(huán)），是溶解在電解液中的4-OH-TEMPO的8倍（5次）。

圖1. ZnO@C@PPy-TEMPO/NF復(fù)合材料的機(jī)理及表征

此外，作者還研究了錨定TEMPO在提高電化學(xué)性能方面的詳細(xì)催化機(jī)制。該復(fù)合正極具有以下優(yōu)點(diǎn)：

（1）NF上的三維陣列多孔結(jié)構(gòu)提供了高比表面積，增加了正極的催化活性中心并容納更多的放電產(chǎn)物；

(2) 導(dǎo)電PPy的高電導(dǎo)率有利于正極的快速電荷傳導(dǎo)和傳質(zhì)；

(3)導(dǎo)電PPy基底與鋰離子的陽離子-π效應(yīng)提供大量吸附位點(diǎn)，有助于實(shí)現(xiàn)放電產(chǎn)物的“同構(gòu)生長(zhǎng)”；

(4) 成功錨定的TEMPO作為降低電荷過電位的活性RM，可以有效抑制氧化還原介質(zhì)穿梭效應(yīng)和鋰負(fù)極腐蝕。因此，該研究巧妙的設(shè)計(jì)和深入的機(jī)理研究為解決RM的穿梭效應(yīng)和設(shè)計(jì) Li-O₂電池的先進(jìn)正極提供了新途徑。

圖2. 基于該復(fù)合正極的Li-O₂電池的電化學(xué)性能

A TEMPO-grafted multi-functional cathode with strong anchoring ability towards redox mediators for high energy efficiency Li-O₂ batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.038

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