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南開李國然ACS Energy Lett.：異質(zhì)結(jié)構(gòu)凝膠聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)長循環(huán)準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池

對于可充鋰金屬電池(RLBs)，凝膠聚合物電解質(zhì)(GPEs)是一種非常有競爭力和實(shí)用的選擇，因?yàn)樘厥獾膹?fù)合結(jié)構(gòu)可以抑制液態(tài)電解質(zhì)中不受控制的鋰枝晶，并避免固態(tài)電解質(zhì)的界面接觸不良。然而，困難在于離子傳輸和界面穩(wěn)定性之間的平衡。

南開大學(xué)李國然等展示了一種新型異質(zhì)結(jié)構(gòu) GPE，其中金屬有機(jī)骨架層和原子層沉積的超薄Al₂O₃沉積物涂覆在聚合物基質(zhì)的同一側(cè)，以均勻鋰離子傳輸并穩(wěn)定鋰負(fù)極界面。

圖1 異質(zhì)結(jié)構(gòu)GPE示意圖及形貌表征

MOF具有大的比表面積、穩(wěn)定的骨架、明確的孔道和豐富的路易斯酸位點(diǎn)，因此被廣泛用作鋰主體和電解質(zhì)填料，以改善離子傳輸和電荷轉(zhuǎn)移過程，從而抑制鋰枝晶的形成。

此外，Al₂O₃作為電解質(zhì)添加劑和惰性陶瓷填料已被證明可以改善電解質(zhì)的物理和化學(xué)性質(zhì)，而在異質(zhì)結(jié)構(gòu)的GPE中，ZIF-8和Al₂O₃層將充當(dāng)“交通指揮員”，調(diào)節(jié)均勻的鋰離子通量以協(xié)助離子傳輸，并具有高機(jī)械強(qiáng)度以抑制鋰枝晶的生長。

值得指出的是，ZIF-8顆粒的咪唑分子可以通過親核效應(yīng)與Li⁺結(jié)合以延長鋰的成核時間，并且確定的納米通道可以限制陰離子的自由遷移。同時，通過ALD獲得的惰性Al₂O₃納米涂層不僅可以增強(qiáng)與鋰負(fù)極的親和力，還可以參與固體電解質(zhì)界面（SEI）膜的形成，降低鋰離子的擴(kuò)散勢壘。

圖2 鋰對稱電池的電化學(xué)性能、鋰沉積的表面形貌和示意圖

在協(xié)同效應(yīng)的基礎(chǔ)上，鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)從0.35增加到0.74，采用異質(zhì)結(jié)構(gòu)GPE的鋰對稱電池在1000小時內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的沉積/剝離可逆性。

此外，這項工作首次報道了固態(tài)RLBs與2.0-4.8 V寬電壓范圍的富鋰錳基正極材料的結(jié)合，它在0.2C 倍率下循環(huán)500次后容量保持率為84.6%，這種出色的電化學(xué)性能優(yōu)于之前報道的GPE基固態(tài)RLBs。

圖3 室溫下全電池性能

Heterostructured Gel Polymer Electrolyte Enabling Long-Cycle Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02233

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