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李寶華/秦顯營(yíng)Nano Lett.: 實(shí)現(xiàn)優(yōu)先鋰沉積的浮動(dòng)主體的梯度結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

鋰金屬負(fù)極因具有超高理論比能量容量（3860 mAh g^-1）和低電位（-3.04 V）而引起廣泛關(guān)注，然而其實(shí)際應(yīng)用仍然受到枝晶生長(zhǎng)和無限體積波動(dòng)的阻礙。構(gòu)建人工SEI和設(shè)計(jì)3D基底作為鋰負(fù)極主體是提高電池穩(wěn)定性的有效策略。

在此，清華大學(xué)深圳研究生院李寶華教授、秦顯營(yíng)等人提出了一種帶有人工SEI 的梯度主體（LGH-AS）用于穩(wěn)定Li金屬負(fù)極，由底部rGO層、SiO₂中間層及頂部rGO/PVDF-HFP層組成。

其中，底部的rGO層可以增強(qiáng)SiO₂顆粒的附著力并從銅箔傳導(dǎo)電子。單分散的SiO₂中間層不僅作為親鋰組分誘導(dǎo)鋰成核和電鍍，而且可以防止底部rGO層和上部rGO膜接觸和交聯(lián)，形成電子通路和可漂浮的鋰存儲(chǔ)空間。

頂部完整且致密的rGO薄膜賦予足夠的機(jī)械強(qiáng)度來抑制鋰枝晶和極好的平坦度以構(gòu)建平坦且相對(duì)致密的人造SEI。此外，涂覆在頂部rGO膜上的PVDF-HFP層使整個(gè)電極表面保持絕緣，從而在SiO₂中間層中引導(dǎo)Li電鍍。這種致密的頂部rGO/PVDF-HFP層也可用于限制電解液滲透且實(shí)現(xiàn)快速離子傳輸，從而使鋰離子通量分布均勻。

圖1. LGH-AS電極的制備和表征

因此，設(shè)計(jì)合理的新型LGH-AS電極可以消除Li枝晶，實(shí)現(xiàn)擇優(yōu)Li沉積并能在高沉積容量下承受反復(fù)鍍鋰/剝離過程中電極體積的變化。當(dāng)電流密度為0.5 mA cm^-2時(shí)，Li負(fù)極在275次循環(huán)中的平均庫(kù)倫效率（CE）為98.13%，面容量為0.5 mAh cm^-2；在5 mAh cm^-2的大容量下，60次循環(huán)的平均CE為99.14%。

此外，基于LGH-AS電極的全電池可在300次循環(huán)中提供99.87%的平均CE，容量保持率為90.22%，并在貧電解液條件下成功運(yùn)行。這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)選擇性有序、無枝晶的Li沉積和高度可逆的鋰電鍍/剝離工藝提供了一種很有前途的策略。

圖2. 基于Cu、AS、LGH和LGH-AS電極的全電池的電化學(xué)性能

Gradient Structure Design of a Floatable Host for Preferential Lithium Deposition, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03207

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