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1. Energy Environ. Sci.: 受阻Lewis酸堿對助力高選擇性電催化N₂和CO₂轉(zhuǎn)化為尿素

8篇催化頂刊：EES、Small、Adv. Sci.、JMCA、Nano Energy、Chem. Eng. J.等最新成果

同時將N₂和CO₂電催化轉(zhuǎn)化為高附加值的尿素備受期待，但該反應(yīng)面臨反應(yīng)物分子缺乏化學(xué)吸附、活化和偶聯(lián)活性等限制?；诖?，中國科學(xué)院過程工程研究所張光晉團隊在花狀硼酸鎳[Ni₃(BO₃)₂]中精確設(shè)計了獨特的受阻Lewis酸堿對(FLP)，其中表面羥基和相鄰Ni位分別用作Lewis堿和酸，以實現(xiàn)高效電催化N₂和CO₂轉(zhuǎn)化為尿素。

綜合研究證實，F(xiàn)LPs中的Lewis堿性和酸性位點通過軌道相互作用協(xié)同作用，靶向捕獲惰性CO₂和N₂。隨后，惰性氣體的成鍵軌道和反鍵軌道分別與Lewis酸的空軌道和Lewis堿的非成鍵軌道相互作用，通過FLPs實現(xiàn)分子活化。之后，*N=N*和CO中間體通過σ軌道羰基化策略進行電催化C-N偶聯(lián)以生成*NCON*前體。因此，Ni₃(BO₃)₂-150納米晶體在-0.5 V vs. RHE下的尿素產(chǎn)率最高，為9.70 mmol h^-1 g^-1，法拉第效率為20.36%。

實驗表征和理論模擬表明，F(xiàn)LPs中的不飽和Ni位和相鄰羥基不僅協(xié)同作用于惰性N₂和CO₂的靶向吸附，而且通過獨特的“供體接受”過程有效地激活反應(yīng)物分子。更重要的是，退火處理后新出現(xiàn)的低自旋態(tài)Ni²⁺位點(LS t_2g⁶e_g²)通過“σ軌道羰基化”策略促進*N=N*和CO的自發(fā)耦合生成所需的*NCO*尿素前體。該工作為同時實現(xiàn)吸附、活化和活化尿素電合成過程中反應(yīng)物分子的偶聯(lián)過程提供了新的見解。

Highly Selective Electroreduction N₂ and CO₂ to Urea over Artificial Frustrated Lewis Pairs. Energy & Environmental Science, 2021. DOI: 10.1039/D1EE02485J

2. Small: 小小“吃豆人”，擁有高性能：Ti-CoS_xHSS用于高效穩(wěn)定電催化OER

過渡金屬硫化物(TMS)是具有良好性能的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑。開發(fā)新的策略來提高 TMS的電化學(xué)性能具有重要意義。近日，華東師范大學(xué)余承忠、劉超等制備了一種獨特的類似“吃豆人”的鈦摻雜硫化鈷中空超結(jié)構(gòu)(Ti-CoS_xHSS)作為OER電催化劑，該催化劑具有優(yōu)異的電催化OER性能。

研究人員通過使用NH₂-MIL-125@ZIF-67 MOF-MOF異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為前體，通過順序硫化工藝合成了類似“吃豆人”的Ti摻雜CoS_x中空超結(jié)構(gòu)。由于由互連的納米籠和摻雜Ti的CoS_x組成的復(fù)雜超結(jié)構(gòu)，Ti-CoS_x空心超結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出增強的物質(zhì)和電子轉(zhuǎn)移，并且擴大活性位點暴露，提高了催化劑的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性。

在1.0 M KOH溶液中，Ti-CoS_x HSS在10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位為249 mV，Tafel斜率為45.5 mV dec^-1，性能與許多報道的金屬硫化物和鈦改性金屬氧化物/氫氧化物基電催化劑相當(dāng)甚至更高。另外，Ti-CoS_x HSS在10 mA cm^-2電流密度下能個連續(xù)運行24個小時，僅有約5.8%的電流損失，遠小于RuO₂的33.4%的值。該工作提出了一種新的合成策略，為構(gòu)建精心設(shè)計的具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的MOF衍生物鋪平了道路。

A Pacman-Like Titanium-Doped Cobalt Sulfide Hollow Superstructure for Electrocatalytic Oxygen Evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103106

3. Adv. Sci.: 石墨炔誘導(dǎo)鐵空位用于高效氮轉(zhuǎn)化

在環(huán)境條件下電催化固氮為氨(ENFA)已成為Haber-Bosch工藝最有前途的替代方案，在電催化劑上構(gòu)建空位缺陷已被證明能夠?qū)≡N活化以合成氨。然而，到目前為止，在可控制造用于高效ENFA 的陽離子空位方面仍然很少報道?；诖耍?strong>中國科學(xué)院化學(xué)研究所李玉良、香港理工大學(xué)黃勃龍和山東大學(xué)薛玉瑞等報道了一種在石墨炔上制備富含鐵空位(V_Fe)的三氧化二鐵以形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)(IVR-FO/GDY，質(zhì)量負載：0.246 mg cm^-2)的簡便有效的方法，用于高效和高選擇性ENFA。

相關(guān)表征和實驗結(jié)果表明，由于GDY與Fe₃O₄之間的協(xié)同作用, 在IVR-FO/GDY晶體結(jié)構(gòu)中可以產(chǎn)生大量Fe空位。該催化劑具有優(yōu)異的催化活性，NH₃的生產(chǎn)速率達到127.92±9.11 μg h^-1 mgcat.^-1，F(xiàn)E為59.48±2.57％，遠遠超過了所有的先前報道的Fe基催化劑以及大多數(shù)其他類型的催化劑。因此，摻入GDY的催化劑具有實際應(yīng)用前景。

密度泛函理論(DFT)計算表明，空位在電催化過程中在加速氮還原方面發(fā)揮了重要作用。Fe₃O₄中的界面耦合和空位顯著促進了催化劑中的電子轉(zhuǎn)移，從而有利于電催化的高效吸附/解吸，從而產(chǎn)生優(yōu)異的ENFA性能。這項工作中提出的策略為設(shè)計和制造用于在環(huán)境條件下合成氨以及其他能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)的新型催化劑提供了新的見解。

Graphdiyne-Induced Iron Vacancy for Efficient Nitrogen Conversion. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102721

4. J. Mater. Chem. A: 改變自旋態(tài)，性能大提升：反鈣鈦礦氮化物用于高效析氧反應(yīng)

高效且低成本的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑是電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù)的關(guān)鍵。然而，目前缺乏一種策略來指導(dǎo)具有功能可調(diào)性的具有成本效益的反鈣鈦礦氮化物的開發(fā)。近日，南京大學(xué)陳兆旭、閆世成等通過在Fe位點部分摻雜Ni來觸發(fā)Cu_0.5NFe_3.5中Fe³⁺從低自旋到高自旋的轉(zhuǎn)變，以重建原位電化學(xué)形成的FeNi(羥基)氫氧化物催化層的磁性，從而加速電催化OER。

磁性測試表明，Cu_0.5NFe₃Ni_0.5顯著加速原位氧化電化學(xué)形成的無定形FeNi(氧)氫氧化物氧化還原對、初始水氧化步驟以及隨后的水氧化。理論計算表明，由于動力學(xué)上有利的量子自旋(軌道)交換相互作用，高自旋Fe³⁺在鐵磁性Cu_0.5NFe₃Ni_0.5核上誘導(dǎo)形成順磁性FeNi(羥基)氫氧化物催化層以加速OER動力學(xué)。

具體而言，通過在反鈣鈦礦Cu_0.5NFe_3.5中摻雜Fe位點來調(diào)節(jié)Fe³⁺的自旋態(tài)躍遷可以優(yōu)化電子構(gòu)型并加強界面相互作用，以實現(xiàn)Cu_0.5NFe₃Ni_0.5和FeNiOOH之間的快速電子轉(zhuǎn)移，從而產(chǎn)生順磁性FeNiOOH以觸發(fā)低過電位的OER。因此Cu_0.5NFe₃Ni_0.5作為出色的OER電催化劑，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為244 mV，性能優(yōu)于基準IrO₂催化劑。本工作的發(fā)現(xiàn)有望開啟設(shè)計理想的基于反鈣鈦礦的電催化劑的潛力，該電催化劑具有可調(diào)節(jié)的自旋狀態(tài)，用于能量轉(zhuǎn)換和存儲領(lǐng)域。

Spin Unlocking Oxygen Evolution Reaction on Antiperovskite Nitrides. Journal of Materials Chemistry A , 2021. DOI: 10.1039/d1ta07561f

5. Nano Energy: 銀耳狀MoS₂-AB/NF顆粒用于穩(wěn)定全水解

電解水分解制氫技術(shù)是一種很有前景的可再生能源利用方法。因此，開發(fā)低成本、高活性的雙功能電極材料至關(guān)重要。近日，上海電力大學(xué)劉永生、周桃等通過一步溶劑熱反應(yīng)在泡沫鎳基材上制備銀耳狀MoS₂-乙炔黑顆粒(MoS₂-AB/NF)，該催化劑在堿性介質(zhì)中的過水電解中表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能。

優(yōu)化后的MoS₂-AB (75)/NF對水分解顯示出出色的電催化性能。在1.0 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm^-2時，MoS₂-AB (75)/NF上的HER過電位和OER過電位分別為77 mV和248 mV，Tafel斜率分別為97.8 mV dec^-1和72.8 mV dec^-1。另外，該電催化劑在1.0 M KOH溶液中還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。MoS₂-AB (75)/NF在10 mA cm^-2的電流密度下連續(xù)運行15個小時，不論是HER還是OER，性能基本不變。

使用MoS₂-AB(75)/NF催化劑在1 M KOH中作為陽極和陰極電極組裝雙電極水分解電解槽，在沒有iR補償?shù)臈l件下，僅需要1.51 V的小電池電壓就能產(chǎn)生10 mA cm^-2的電流密度。此外，該電解槽在12小時內(nèi)保持非常穩(wěn)定的電流密度，表明MoS₂-AB(75)/NF電催化劑在整個水分解過程中具有出色的長期耐久性。這項工作可能為設(shè)計自支撐雙功能電催化劑以實現(xiàn)高效的整體水分解反應(yīng)提供新思路。

Self-Supported Tremella-Like MoS₂-AB Particles on Nickel Foam as Bifunctional Electrocatalysts for Overall Water Splitting. Nano Energy, 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106707

6. Appl. Catal. B.: 雙缺陷，雙功能！硫/氧雙缺陷MoS₂@TiO₂光催化廢水處理并回收氫能

同時回收氫能與降解難降解有機污染物是解決能源和環(huán)境問題的一種有吸引力的解決方案。而光催化是一種有前景的能源和環(huán)境應(yīng)用技術(shù)。近日，中山大學(xué)李傳浩、耶魯大學(xué)Gary W.Brudvig等設(shè)計了一種由超薄MoS_2-x納米片修飾的具有氧空位的分級TiO₂微球的雙缺陷異質(zhì)結(jié)(MoS_2-x@TiO₂-OV)，用于同時降解污染物和釋放氫氣。

MoS_2-x@TiO₂-OV表現(xiàn)出顯著增強的光催化活性，H₂析出速率為2985.16 μmol g^-1 h^-1。在處理模擬制藥廢水中，MoS_2-x@TiO₂-OV能夠凈化各種難降解污染物，在恩諾沙星降解過程中，H₂析出速率最高為41.59 μmol g^-1 h^-1。該催化劑在處理模擬焦化廢水時，H₂析出速率為102.72 μmol g^-1 h^-1，礦化率為50%。

EPR光譜和DFT計算表明，MoS_2-x@TiO₂-OV在水分解中優(yōu)異的光催化性能和良好的穩(wěn)定性可歸因于以下三個方面：1.OVs可以增強TiO₂ HM表面的催化氧化能力，從而有效去除污染物；2.具有大表面積的TiO₂ HM的3D結(jié)構(gòu)可以有效減少2D MoS₂納米片的團聚和堆積；因此，超薄結(jié)構(gòu)暴露出更多的活性硫位點以及MoS₂的邊緣形成；3.受益于富OVs的電子供體性質(zhì)和S缺陷的電子受體性質(zhì)的協(xié)同作用，這種雙缺陷結(jié)構(gòu)可以促進光載流子分離、半導(dǎo)體-催化劑界面之間的電荷轉(zhuǎn)移，并實現(xiàn)最佳H⁺和MoS₂之間的親和力。

Photocatalytically Recovering Hydrogen Energy from Wastewater Treatment using MoS₂@TiO₂ with Sulfur/Oxygen Dual-Defect. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120878

7. Chem. Eng. J.: 混合氧化態(tài)Cu₂O納米線選擇性電催化還原硝酸鹽為N₂

選擇性電催化硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃RR)生成N₂是一種很有前途的硝酸鹽處理技術(shù)。然而，缺乏高效電極仍然是實現(xiàn)目標的主要障礙。對于非貴金屬電極，氧原子在銅上的強吸附導(dǎo)致選擇性低，在長期運行過程中會導(dǎo)致亞硝酸鹽的積累?；诖耍?strong>同濟大學(xué)王穎團隊報道了一種基于表面化學(xué)工程的具有混合氧化態(tài)的穩(wěn)定的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，用于高選擇性NO₃RR。

所制備的CuO包覆的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，其中Cu具有可變的氧化態(tài)(I/II至0/I)并且能夠同時吸附氫/氧?；钚晕稽c生長在Cu/Cu₂O NW的一維(1D)電子通道結(jié)構(gòu)上，并提供了異常高的NO₃^–去除率和N₂選擇性。原位紅外光譜電化學(xué)分析證實了氫和氧原子可以同時吸附在Cu/Cu₂O NW上。

Cu/Cu₂O NW上H₂的分裂和H*吸附能夠產(chǎn)生足夠的H*并限制H₂氣泡的負面影響。微分電化學(xué)質(zhì)譜(DEMS)證實了在Cu/Cu₂O NW上生成N₂的選擇性超過99.8%。計算研究表明，活性Cu/Cu₂O NW降低了與硝酸鹽活化和N-N耦合相關(guān)的自由能變化。本文提出了基于硝酸鹽還原產(chǎn)生二氮的能量有利途徑，并闡明了這種選擇性二氮形成的起源。

Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Dinitrogen by Cu₂O Nanowires with Mixed Oxidation-State. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133495

8. Chem. Eng. J.: 非氧陰離子調(diào)節(jié)原位鈷基異質(zhì)結(jié)用于催化堿性HER

清潔能源技術(shù)，尤其是在析氫反應(yīng)(HER)需要更高效的鈷基催化劑。然而，需要有效的策略調(diào)節(jié)鈷基催化劑催化活性以推動HER的實際應(yīng)用。近日，湖南大學(xué)Muhammad-Sadeeq Balogun (唐杰)、中山大學(xué)Yuwen Hu等報道了一種在具有成本效益的3D不銹鋼網(wǎng)狀基材上合成各種Co基異質(zhì)結(jié)二維納米結(jié)構(gòu)的非氧陰離子調(diào)節(jié)策略，用于在堿性介質(zhì)中進行高效HER。

研究人員分別對CoO進行磷化、氮化和硫化以形成CoO-CoP(SSM/CoOP)、CoO-Co_xN(SSM/CoON)和CoO-CoS_x(SSM/CoOS)。CoOP具有優(yōu)異的HER催化性能，SSM/CoOP在10 mA cm^-2的電流密度下顯示出31 mV的最低過電位，這不僅比其相應(yīng)的氧化催化劑(SSM/Co₃O₄)和直接磷化催化劑(SSM/CoP)催化劑低，在動力學(xué)上也與基準Pt-C催化劑相當(dāng)。

SSM/CoOP的優(yōu)異性能可歸因于以下幾點：(i)來自SSM的Fe誘導(dǎo)CoO和CoP之間的強電子相互作用，以及(ii)一維納米線和二維納米片雙重納米結(jié)構(gòu)，可以有效增加其活性面積和活性位點的暴露，從而提高催化活性。SSM/CoOP在10 mA cm^-2時表現(xiàn)出268 mV的OER過電位。組裝后的SSM/CoOP//CoOP僅需要1.57 V的總電壓即可達到10 mA cm^-2的電流密度。更重要的是，無氧策略還可以有效地擴展到SSM/CoON和SSM/CoOS。這個概念是通用的，可以應(yīng)用于其他過渡金屬基電催化劑。

Non-Oxygen Anion-Regulated In situ Cobalt based Heterojunctions for Active Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133514

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