具有穩(wěn)定固體電解質(zhì)界面(SEI)和無(wú)枝晶形成的鋰金屬電池(LMBs)在下一代儲(chǔ)能裝置中具有巨大的潛力。圖1. Cu2S NS@Cu箔的制備和表征北京航空航天大學(xué)宮勇吉等提出了一種具有獨(dú)特微/納米結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定鋰/電解質(zhì)界面的新型親鋰集流體(CCs),它同時(shí)降低了銅箔的”自重”,平衡了Li+/e?傳輸速率比和比表面積。這種CCs是通過(guò)恒電流負(fù)極氧化和快速低溫硫化技術(shù)制備的:首先,垂直排列的CuO納米片陣列通過(guò)負(fù)極氧化均勻地生長(zhǎng)在Cu箔的表面(CuO NS@Cu箔),接下來(lái),在H2S/Ar的混合流下對(duì)所得到的CuO NS@Cu箔進(jìn)行硫化,以獲得Cu2S NS@Cu箔,經(jīng)過(guò)最初的活化過(guò)程,Cu2S NS將自發(fā)地原位轉(zhuǎn)化為表面帶有超薄Li2S層的Cu納米片(Li2S-Cu NS@Cu箔)。令人印象深刻的是,垂直排列的Cu2S納米片陣列可以顯著增加Cu箔的表面積,使其達(dá)到適當(dāng)?shù)乃?,從而有效降低局部電流密度,?shí)現(xiàn)電荷的均勻分布,并通過(guò)原位鋰化作用轉(zhuǎn)化為均勻的人造Li2S SEI。在鋰沉積過(guò)程中,Li+必須越過(guò)Li2S層,該層電子絕緣但離子導(dǎo)電,以接受e?,然后在Cu納米片和Li2S層之間形成金屬狀態(tài)的板,從而大大抑制了與新鮮Li的反應(yīng)或逃逸e-的攻擊引起的電解液二次分解。隨著沉積能力的增加,沉積在三維NS表面的鋰會(huì)逐漸融合在一起,顯示出超扁平的平面沉積。圖2. Cu2S NS@Cu箔用于鋰沉積/剝離的循環(huán)穩(wěn)定性有趣的是,Li2S層總是可以從三維納米片表面可逆地移動(dòng)到鋰的二維平面表面,這不僅保持了無(wú)缺陷的結(jié)構(gòu),而且在長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中具有很強(qiáng)的阻斷電子的能力。更重要的是,與采用Li2CO3(~10-8 S cm?1)和LiF(~3×10-9 S cm?2)的傳統(tǒng)SEI相比,Li2S層(~10-5 S cm-1)的高Li+電導(dǎo)率可以促進(jìn)有效的Li+傳輸,從而平衡e?和Li+之間的動(dòng)力學(xué)行為。因此,受益于納米片陣列和超薄Li2S層的巧妙協(xié)同作用,Cu2S NS@Cu箔甚至在10 mAh cm-2時(shí)也能實(shí)現(xiàn)超平滑和致密的鋰沉積,平均厚度為53.0 μm。在1 mA cm-2和1 mAh cm-2的情況下,實(shí)現(xiàn)了超長(zhǎng)的循環(huán)行為(超過(guò)1150次循環(huán))和99.1%的超高CE。即使在5 mA cm-2的條件下將面容量增加到5 mAh cm-2,穩(wěn)定的循環(huán)行為仍然可以在200多次循環(huán)中保持98.3%的高平均CE。當(dāng)與高負(fù)載LiFePO4(LFP)和LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)正極相結(jié)合時(shí),全電池在貧電解液和有限(或零)鋰源下,即使在-20℃下,仍表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和長(zhǎng)期循環(huán)壽命。圖3. 全電池性能Ultra-Smooth and Dense Lithium Deposition Toward High-Performance Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210130