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Nat. Mater.：微晶幾何形狀對(duì)多孔插層電極電化學(xué)性能的影響

由于電極結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和構(gòu)造面臨的挑戰(zhàn)，鋰離子電池尚未實(shí)現(xiàn)其全部性能，即允許其整個(gè)內(nèi)部體積可逆地用于離子存儲(chǔ)。由相同材料和相同規(guī)格構(gòu)成的電極，僅在組成顆粒的尺寸和幾何形狀方面有所不同的情況下，在極化、應(yīng)力積累和容量衰減方面卻表現(xiàn)出驚人的差異。

美國普渡大學(xué)Partha P. Mukherjee、德克薩斯農(nóng)工大學(xué)Sarbajit Banerjee、德國達(dá)姆施塔特工業(yè)大學(xué)Bai-Xiang Xu等采用原位同步輻射X射線衍射和能量色散X射線衍射(EDXRD)，以V₂O₅作為模型相變正極，探討了鋰化誘導(dǎo)相變的顯著顆粒幾何依賴性改性的機(jī)制起源。

圖1 塊體和納米球V₂O₅(NS V₂O₅)的形態(tài)學(xué)和電化學(xué)表征

在此，作者觀察到相位共存區(qū)的明顯調(diào)制是顆粒幾何形狀的函數(shù)。研究顯示，與納米尺寸的電極相比，由微米尺寸顆粒組成的電極表現(xiàn)出更大的可接近容量損失和更大的應(yīng)力積累。

這兩種現(xiàn)象都可直接歸因V₂O₅的（瞬態(tài)）鋰化相圖的顯著改變，以及由于幾何形狀相關(guān)的成核和傳輸限制在微米級(jí)V₂O₅顆粒中形成的更大的相異質(zhì)性。

圖2 原位同步輻射XRD測(cè)試

空間分辨EDXRD測(cè)試表明，顆粒幾何形狀強(qiáng)烈地改變了多孔正極結(jié)構(gòu)的彎曲度。包含微米級(jí)薄片的電極結(jié)構(gòu)中，更大的離子傳輸限制導(dǎo)致整個(gè)電極厚度上相當(dāng)大的鋰化異質(zhì)性。這些見解確立了亞穩(wěn)相狀態(tài)和電極彎曲度的顆粒幾何相關(guān)改性作為實(shí)現(xiàn)插層正極前景的關(guān)鍵設(shè)計(jì)原則。

圖3 （瞬態(tài)）鋰化相圖的顆粒幾何相關(guān)性

Effect of crystallite geometries on electrochemical performance of porous intercalation electrodes by multiscale operando investigation. Nature Materials 2021. DOI: 10.1038/s41563-021-01151-

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