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崔志明ACS Energy Letters: 調(diào)節(jié)組分，增強(qiáng)性能：組分可調(diào)的Co3-xFexMo3N用于高效電催化析氧

析氧反應(yīng)(OER)是許多儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中必不可少的半反應(yīng)，包括可充電金屬-空氣電池和電化學(xué)水分解反應(yīng)。然而，四電子轉(zhuǎn)移過(guò)程引起的OER動(dòng)力學(xué)緩慢，阻礙了這些電化學(xué)器件的發(fā)展。Ir/Ru基氧化物具有良好的催化性能而被作為基準(zhǔn)OER電催化劑，但其價(jià)格昂貴和稀缺性差，這限制了其廣泛應(yīng)用。在過(guò)去十年中，鈷基氧化物已被廣泛認(rèn)為是貴金屬基催化劑的可能替代品，因?yàn)樗鼈兊牡统杀竞透咝?。然而，這些氧化物的導(dǎo)電性差，會(huì)在催化劑-電極界面形成肖特基勢(shì)壘，限制了它們的工業(yè)應(yīng)用。因此，開發(fā)具有導(dǎo)電性的鈷基替代電催化劑具有重要意義。

基于此，華南理工大學(xué)崔志明課題組制備了一種高效率和耐用的具有η型碳化物結(jié)構(gòu)(A₃B₃N)的Co_3-xFe_xMo₃N(0≤x≤3)催化劑。

該催化劑具有許多優(yōu)點(diǎn)，可以解決成本、電子導(dǎo)電性和催化性能的問(wèn)題：首先，Co和Fe都可以形成穩(wěn)定的A₃B₃N氮化物，如Co₃Mo₃N和Fe₃Mo₃N，并且這種氮化物具有理想的組成靈活性，從而能夠通過(guò)精確的組分取代A位或B位金屬來(lái)合理調(diào)節(jié)電子狀態(tài)和催化活性；其次，所合成的Co_3-xFe_xMo₃N不僅具有成本效益和高導(dǎo)電性，而且由于其原子序排列，還提供了對(duì)結(jié)構(gòu)、幾何和電子效應(yīng)的可預(yù)測(cè)控制。

因此，在1 M KOH溶液中，優(yōu)化后的Co_2.5Fe_0.5Mo₃N在10 mA cm_geo^?2電流密度下的OER過(guò)電位低至218 mV，Tafel斜率為41 mV dec^?1。更重要的是，Co_2.5Fe_0.5Mo₃N催化劑的優(yōu)異性能在水電解槽中也得到了驗(yàn)證，該電解槽只需要1.52 V的電池電壓就能提供10 mA cm_geo^?2的電流密度。

密度泛函理論(DFT)的計(jì)算表明，F(xiàn)e部分取代Co不僅增加了Co_2.5Fe_0.5Mo₃N中活性Co³⁺的含量，還導(dǎo)致Co位點(diǎn)的d帶中心向上移，導(dǎo)致氧中間體的結(jié)合強(qiáng)度增強(qiáng)，從而降低了速率控制步驟的能壘，進(jìn)一步促進(jìn)了OER動(dòng)力學(xué)。簡(jiǎn)而言之，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)具有組成靈活性的高效OER電催化劑提供了一個(gè)有效的策略。

Composition-Tunable Co_3–xFe_xMo₃N Electrocatalysts for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00048

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