尺寸小于10 nm的膠體Cu-Ag納米晶體是集成在混合CO2還原反應(yīng)(CO2RR)界面中的有希望的候選者,特別是在串聯(lián)催化和選擇性多碳(C2-C3)產(chǎn)物體系中。安特衛(wèi)普大學(xué)Tom Breugelmans和Daniel Choukroun等人將合成配體/銅的摩爾比從0.1變化到1.0,將銀/銅原子比從0變化到0.7,并研究了納米晶體在中性至弱堿性條件運(yùn)行的氣體循環(huán)電解槽(0.1-1.0 M KHCO3)且≥100 mA cm-2的電流密度下的尺寸分布、形態(tài)和反應(yīng)性的變化。將亞10 nm的Cu-Ag納米晶體集成到碳基CO2還原界面(其中載體/配體的電子特性的變化可能會(huì)導(dǎo)致HER選擇性、局部CO2/CO平衡和疏水性的變化)可以能夠進(jìn)一步優(yōu)化NC的動(dòng)態(tài)行為,以生產(chǎn)和積累多碳產(chǎn)品。使用高分辨率電子顯微鏡和光譜學(xué)來表征亞10 nm的Cu-Ag納米二聚體和核-殼的形態(tài),并闡明Ag覆蓋率和表面組成的趨勢。 ?結(jié)果表明,Cu-Ag納米晶體可以密集地分散在炭黑載體上,而無需立即去除配體或添加粘合劑,這極大地促進(jìn)了它們的應(yīng)用。利用這種特殊的Cu-Ag/C系統(tǒng)和所采用的循環(huán)反應(yīng)器的優(yōu)點(diǎn),在1 M KHCO3中,施加-1.15 V電解可獲得92-140 mA cm-2的最大C2-C3部分電流密度,且液體產(chǎn)物濃度超過0.05 wt%。該發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了配體和反應(yīng)界面/反應(yīng)器工程中兩個(gè)新興領(lǐng)域的重要性。Mapping Composition-Selectivity Relationships of Supported Sub-10 nm Cu-Ag Nanocrystals for High-Rate CO2 Electroreduction. ACS Nano, 2021. DOI:10.1021/acsnano.1c04943