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喬世璋教授,一個(gè)月五篇頂刊!

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AEM:原子級(jí)調(diào)控二維ReSe2作為促進(jìn)光催化的通用平臺(tái)
通過光催化分解水產(chǎn)生太陽能氫(H2)實(shí)際上是有前途的、環(huán)境友好的和可持續(xù)的。因此,理解如何在原子水平上可控地設(shè)計(jì)光催化劑是很重要的。
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這里,阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報(bào)告了缺陷ReSe2納米片(NSs)的原子級(jí)工程,以顯著促進(jìn)各種半導(dǎo)體光催化劑(包括TiO2、CdS、ZnIn2S4和C3N4)上的光催化H2演化。
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圖?材料結(jié)構(gòu)及性能表征
先進(jìn)的表征,如原子分辨率像差校正的掃描透射電子顯微鏡(AC-STEM)、基于同步加速器的X射線吸收近邊緣結(jié)構(gòu)(XANES)、原位X射線光電子能譜(XPS)、瞬態(tài)表面光電壓(SPV)光譜和瞬態(tài)光致發(fā)光(PL)光譜以及理論計(jì)算證實(shí)了強(qiáng)耦合的ReSe2/TiO2界面和缺陷ReSe2 NSs的大量原子級(jí)活性位點(diǎn)導(dǎo)致了ReSe2/TiO2活性的顯著提高。該工作不僅首次實(shí)現(xiàn)了ReSe2 NSs作為一個(gè)多功能平臺(tái)的原子級(jí)工程,以顯著提高不同光催化劑的活性,更重要的是,強(qiáng)調(diào)了原子級(jí)合成和探索二維材料用于能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)的重要性。
Ran, J., Chen, L., Wang, D., Talebian-Kiakalaieh, A., Jiao, Y., Adel Hamza, M., Qu, Y., Jing, L., Davey, K. and Qiao, S.-Z. (2023), Atomic-Level Regulated Two-Dimensional ReSe2: A Universal Platform Boosting Photocatalysis. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2210164. https://doi.org/10.1002/adma.202210164
2
JACS:用于高倍率硫基含水鋅電池的2D介孔親鋅分子篩
硫(S)基含水系鋅電池(SZBs)具有高容量、有競(jìng)爭(zhēng)力的能量密度和低成本的優(yōu)點(diǎn),受到科研人員的廣泛關(guān)注。在高電流密度下,負(fù)極極化嚴(yán)重降低了SZBs的壽命和能量密度。
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阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報(bào)道了一種利用集成的酸輔助受限自組裝方法(ACSA)構(gòu)建的二維(2D)介孔材料,以闡明2D介孔親鋅(Zn)分子篩(2DZS)為動(dòng)力學(xué)界面。通過引入乙酸(HOAc)等弱配位酸防止單前驅(qū)體預(yù)沉淀,并采用甘油限制水平方向的自組裝,得到了2D介孔親Zn分子篩(2DZS)。所制備的2DZS具有開放的介孔結(jié)構(gòu),介孔尺寸小,疏水性強(qiáng),親Zn位點(diǎn)豐富。因此,2DZS界面在降低成核和平臺(tái)過電位方面發(fā)揮了雙重作用:(1)通過開放的親Zn通道加速Zn2+擴(kuò)散動(dòng)力學(xué);(2)通過顯著的溶劑-鞘篩分效應(yīng)抑制HER和枝晶生長。
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圖?電化學(xué)性能測(cè)試
測(cè)試結(jié)果表明,在電流密度為20 mA cm-2時(shí),負(fù)極極化電位降低到48 mV。與優(yōu)化后的硫正極(OS||Zn@2DZS電池)組裝后,在電流密度為1 A g-1時(shí)極化從1 V降低到0.42 V,而能量密度提高到866 Wh kgsulfur–1。此外,即使在8 A g-1的超高電流密度下,OS||Zn@2DZS電池仍實(shí)現(xiàn)了652 mAh g-1的高可逆容量和超過10000次循環(huán)的破紀(jì)錄壽命,而在前5000次循環(huán)后容量保持率為94.5%。
2D Mesoporous Zincophilic Sieve for High-Rate Sulfur-Based Aqueous Zinc Batteries.?J. Am. Chem. Soc.,?2023, https://doi.org/10.1021/jacs.2c13540.
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ACS Catalysis:穩(wěn)定氧化態(tài)二氧化錫在大電流密度下高選擇性CO2電還原成甲酸鹽
盡管電催化CO2還原反應(yīng)(CO2RR)生成甲酸鹽已經(jīng)取得了重大進(jìn)展,但在工業(yè)水平的電流密度下實(shí)現(xiàn)高電池能量效率仍然是該技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用的瓶頸。二氧化錫是一種很有前途的甲酸生產(chǎn)電催化劑,但受到高還原電位下不穩(wěn)定氧化態(tài)的限制,導(dǎo)致催化劑重構(gòu)和失活。
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阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和鄭堯副教授等人提出了一種原子摻雜策略(通過Cu、Bi或Pt)來觸發(fā)二氧化錫晶格中氧空位的出現(xiàn),并在CO2RR期間穩(wěn)定二氧化錫的氧化態(tài)。因此,在商業(yè)液流電池中,在高達(dá)500mA·cm-2的寬范圍電流密度下,最佳的摻銅二氧化錫可以保持> 80%的高甲酸鹽法拉第效率和大約50-60%的電池能量效率,超過了大多數(shù)報(bào)道的工作。
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圖?機(jī)理分析
一組原位光譜測(cè)量和受控電化學(xué)測(cè)試表明,由Cu/Bi/Pt單原子的參與誘導(dǎo)的氧空位是穩(wěn)定SnO2以及促進(jìn)甲酸根相關(guān)的*OCHO反應(yīng)中間體的吸附的關(guān)鍵。作者在一系列摻雜的二氧化錫催化劑上,建立了氧空位濃度與CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽之間的定性關(guān)系。
Stabilizing Oxidation State of SnO2 for Highly Selective CO2 Electroreduction to Formate at Large Current Densities.?ACS Catal. 2023, 13, XXX, 3101–3108, https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00123.
4
AEM:金屬釩二硒化物用于-40°C的低溫電池
電極材料在-20°C及以下的低溫下電子和離子導(dǎo)電性差,這嚴(yán)重阻礙了電池在寒冷條件下的發(fā)展。
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阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人首次報(bào)道層狀結(jié)構(gòu)的金屬釩二硒化物(1T-VSe2)用作低溫Mg2+/Li+混合電池的陰極材料。1T-VSe2在選定的溫度下表現(xiàn)出高電子電導(dǎo)率和快速離子擴(kuò)散動(dòng)力學(xué),1T-VSe2/Mg電池在-40°C的溫度下工作非常安全。
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圖?電化學(xué)性能測(cè)試
該電池在500次循環(huán)后容量保持率為97%,比已報(bào)道的鎂基電池性能更好。作者使用通過operando同步加速器X射線衍射、非原位X射線吸收光譜和DFT計(jì)算的組合實(shí)驗(yàn)和理論,證實(shí)了弱的Jahn-Teller畸變對(duì)電極的動(dòng)力學(xué)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高電子電導(dǎo)率有顯著貢獻(xiàn)。在原子水平上理解這一機(jī)制,為設(shè)計(jì)低溫電池的高性能電極材料提供了有價(jià)值的指導(dǎo)。
Xu, X., Ye, C., Chao, D., Davey, K., Qiao, S.-Z., Initiating Jahn–Teller Effect in Vanadium Diselenide for High Performance Magnesium-Based Batteries Operated at ?40?°C. Adv. Energy Mater. 2023, 2204344. https://doi.org/10.1002/aenm.202204344
5
ACS Nano:通過反催化界面抑制高效含水鋅離子電池的析氫
由于水基電解質(zhì)的安全性和成本低,含水鋅離子電池為大規(guī)模能量儲(chǔ)存提供了實(shí)際前景;此外,通過直接使用Zn金屬作為負(fù)極,顯著簡化了制造過程。然而,由于近負(fù)極表面水離解而產(chǎn)生的氫氣阻礙了它們的大規(guī)模應(yīng)用。
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阿德萊德大學(xué)喬世璋教授等人報(bào)道了通過CuN3-配位石墨碳氮化物(CuN3–C3N4)反催化界面抑制析氫反應(yīng),以實(shí)現(xiàn)高效含水鋅離子電池。
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圖?作用機(jī)制示意圖
基于原位氣相色譜和原位同步加速器X射線衍射光譜,作者證明了析氫反應(yīng)觸發(fā)了Zn4SO4(OH)6·xH2O的形成。原位紅外光譜和密度泛函理論模擬的結(jié)合已經(jīng)證明能夠穩(wěn)定近表面H3O+物種,并通過用于氫析出反應(yīng)抑制的反催化界面調(diào)節(jié)H*中間體的吸附。
因此,反催化界面極大地提高了鋅電鍍/剝離的庫侖效率,5500次循環(huán)的庫侖效率達(dá)到99.7%,在1mA cm-2和1 mAh cm-2下的循環(huán)可逆性超過1300 h。通過反催化界面,全電池在1C下經(jīng)過400次循環(huán)后顯示出98.3%的優(yōu)異庫侖效率。這些發(fā)現(xiàn)為高效鋅離子電池的目標(biāo)設(shè)計(jì)提供了戰(zhàn)略性的見解。
Suppressing Hydrogen Evolution via Anticatalytic Interfaces toward Highly Efficient Aqueous Zn-Ion Batteries. ACS Nano 2023, https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12587

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