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離子導(dǎo)電聚合物是用于固態(tài)鋰基電池的有吸引力的電解質(zhì)材料。然而，這些聚合物經(jīng)常受到電化學(xué)惰性陰離子遷移的不利影響，這限制了離子電導(dǎo)率并加速了電池失效。

為了避免上述問題，西安交通大學(xué)丁書江教授等人報(bào)道了使用聚乙烯二茂鐵（PVF）作為正極活性材料。其中，PVF在氧化還原過程中充當(dāng)陰離子受體，因此可同時(shí)將陰離子和Li⁺作為有效的電荷載體以改善電池性能。

為了避免活性單元在非流動(dòng)體系中擴(kuò)散，作者以2,2′-偶氮異丁腈（AIBN）為引發(fā)劑，通過乙烯基二茂鐵自由基聚合在甲苯中將陰離子宿主單元固定在聚合物鏈上。進(jìn)一步，作者報(bào)道了使用聚環(huán)氧乙烷（PEO）基底和具有不同陰離子的含鋰鹽（高氯酸鋰（LiClO₄）、雙草酸根硼酸鋰（LiBOB）和雙（三氟甲磺酰）亞胺鋰（LiTFSI））對(duì)各種實(shí)驗(yàn)室規(guī)模Li||PVF電池的測試。

其中，與PEO-LiTFSI相匹配的Li||PVF電池表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性，在300?μA?cm^-2和60?°C下2800次循環(huán)后容量保持率為70%，4000次循環(huán)后仍提供約65?mAh?g^-1的容量。

圖1. PVF的合成、物理化學(xué)和電化學(xué)表征

研究表明，負(fù)載陰離子的PVF正極將固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的整個(gè)離子運(yùn)動(dòng)置于電化學(xué)反應(yīng)中，從而提高了其倍率性能并促進(jìn)電池在有限的離子電導(dǎo)下運(yùn)行。Li||PVF電池的穩(wěn)定循環(huán)證明，主要由濃度梯度引起的負(fù)極劣化可通過活性陰離子遷移有效地規(guī)避，這對(duì)于實(shí)現(xiàn)安全的金屬電池至關(guān)重要。

此外，作者通過實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算闡明了陰離子結(jié)構(gòu)、結(jié)合能和離子聚集對(duì)電池性能的影響，電極電位與陰離子種類和離子聚集狀態(tài)密切相關(guān)。為了驗(yàn)證該策略可有效提高鋰負(fù)極穩(wěn)定性，作者在60 °C下測試了 Li|PEO-LiTFSI|LiFePO₄電池。該電池在300 μA cm^-2下循環(huán)第24小時(shí)發(fā)生突然的電壓損失并導(dǎo)致庫侖效率下降。相比之下，Li|PEO-LiTFSI|PVF電池在60°C、300 μA cm^-2下至少4000次循環(huán)中保持約99.7%的庫侖效率。

圖2. 基于PEO-LiTFSI 固體電解質(zhì)的鋰金屬電池性能

Expanding the active charge carriers of polymer electrolytes in lithium-based batteries using an anion-hosting cathode, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30788-5

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