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張久俊院士/趙玉峰Small：調(diào)節(jié)硬碳的石墨疇以實現(xiàn)高速率和穩(wěn)定的鈉存儲

樹脂衍生的硬碳（HCs）通常對鈉離子電池（SIBs）和鉀離子電池（KIBs）都表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，但其高價格和高溫?zé)峤猓ā?500°C）阻礙了其實際應(yīng)用。

在此，上海大學(xué)張久俊教授及趙玉峰教授等人以酚醛樹脂（2000 $/t）和瀝青（300 $/t）為前驅(qū)體，調(diào)節(jié)瀝青的重量比（10~30%）和熱解溫度（800~1300℃）來控制硬碳的微孔形態(tài)和納米結(jié)構(gòu)，以提高儲鈉材料的性能并促進(jìn)其商業(yè)應(yīng)用。瀝青和樹脂的相互交聯(lián)有助于形成大量短石墨層并減少比表面積和微孔，這減少了與電解液的接觸面積同時提高了復(fù)合材料的導(dǎo)電性和充放電過程中的循環(huán)穩(wěn)定性。

優(yōu)化后的樣品（HC-0.2P-1000）具有349.9 mAh g^-1的高可逆容量、極其優(yōu)異的倍率性能（145.1 mAh g^-1@20 A g^-1）和超高循環(huán)穩(wěn)定性（在1 A g^-1下2500次循環(huán)后容量保持率為94.5%）。此外，HC-0.2P-1000還具有出色的鉀存儲性能（321.9 mAh g^-1）。

圖1. HC-0.2P-1000的儲Na/K性能

當(dāng)與Na₃V₂(PO4)₃正極結(jié)合時，鈉離子全電池表現(xiàn)出251.1 Wh kg^-1的高能量密度和出色的穩(wěn)定性，在 1 A g^-1下循環(huán)450次后容量保持率為73.3%。作者通過原位和非原位技術(shù)探測硬碳中確切的鈉存儲機制。

首先，鈉離子被吸附在材料表面的孔隙和缺陷部位，然后當(dāng)電壓降至 0.40 V 時，鈉離子開始嵌入石墨化碳層。當(dāng)電壓達(dá)到 0.10 V 時，就會發(fā)生納米孔的填充，嵌入可能發(fā)生在整個低電壓區(qū)域。

此外，石墨碳層和醚電解質(zhì)的調(diào)控可以有效改善硬碳的動態(tài)特性并提高倍率性能。深入的機理研究為提高碳材料后期的倍率性能和穩(wěn)定性提供了獨到見解，也有助于低成本碳負(fù)極材料在SIBs和KIBs領(lǐng)域的商業(yè)化進(jìn)程。

圖2. 儲鈉機制探究及鈉離子全電池性能

Modulating the Graphitic Domains of Hard Carbons Derived from Mixed Pitch and Resin to Achieve High Rate and Stable Sodium Storage, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105568

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