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由于等離子體近場增強(qiáng)、互補(bǔ)光吸收和加速光產(chǎn)生載流子在結(jié)界面的分離，將等離子體納米顆粒集成到光活性金屬有機(jī)基質(zhì)中非常可取。構(gòu)建一個定義良好、緊密的界面對于有效的載流子分離至關(guān)重要，但它仍然是合成中的一個挑戰(zhàn)。

基于此，加拿大國立科學(xué)研究院馬冬玲教授（共同通訊作者）等人報道了一種利用簡單的一步方法構(gòu)建的的等離子體AgNPs和Ag-卟啉MOM的混合結(jié)構(gòu)，記為Ag-AgMOMs。

測試發(fā)現(xiàn)，等離子體AgNPs顯著提高了AgMOM的光催化析氫反應(yīng)（HER）性能，在可見光和全光譜下分別達(dá)到了1025和3153 μmol h^?1 g^?1。

通過DFT計算表明，最高的已占據(jù)價帶（HOVB）自旋向上，分布在AgO₄連接體上，而最低的未占據(jù)導(dǎo)帶（LUCB）自旋向下，分布在TCPP的卟啉上。Ag⁺原子在羧酸橋上的Mulliken電荷為+1.04，表明制備的Ag-AgMOMs具有明顯的電荷分離，有利于光催化。

此外，提出并優(yōu)化了一種在單層MOM中由三個Ag原子與AgO₄連接劑連接的Ag團(tuán)簇模型Ag₃-MOM。Ag₃-MOM的Mulliken電荷分析表明，Ag₃平均每個原子具有+0.35電荷，而MOM中的O平均每個原子接受-0.8電荷，表明AgNPs與AgMOMs之間存在強(qiáng)烈的相互作用。

此外，通過能量分解分析，作者計算了Ag₃-AgMOM片段在DFT中的結(jié)合能。作者發(fā)現(xiàn)這種結(jié)合產(chǎn)生了-13.9 kcal/mol的額外穩(wěn)定能，支持了實驗觀察。

作者提出了可能的SPR增強(qiáng)Ag-AgMOM體系的光催化機(jī)理。在光照射下，等離子體AgNPs與激發(fā)AgMOM之間的強(qiáng)相互作用促進(jìn)了光催化H₂的析出。

Silver nanoparticle enhanced metal-organic matrix with interface-engineering for efficient photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35981-8.

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Nature子刊：Ag-AgMOMs實現(xiàn)高效光催化HER

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