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?ACS Catalysis: 剖幽析微！揭示In2O3-金屬界面上高甲醇選擇性的原子結(jié)構(gòu)起源

CO₂加氫制甲醇具有減少碳排放和在一次反應(yīng)中生產(chǎn)有價(jià)值的化學(xué)品的潛力，因此其具有重要的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)意義。與未改性的傳統(tǒng)Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑相比，氧化銦基催化劑的甲醇選擇性提高了一倍(從30-50%提高到60-100%)。值得注意的是，雖然甲醇收率有所提高，但是對(duì)于分散在氧化銦(M/In₂O₃，M=Pd，Ni，Au等)上的各種活性金屬催化劑，盡管添加的金屬具有不同的化學(xué)性質(zhì)，其選擇性仍然與普通In₂O₃相似。

為了研究這種行為背后的現(xiàn)象，布魯克黑文國家實(shí)驗(yàn)室Ping Liu和José A. Rodriguez等使用RuO₂/In₂O₃作為模型催化劑來研究活性中心的動(dòng)態(tài)性質(zhì)。AP-XPS、原位XAFS和TR-XRD結(jié)果表明，RuO₂/In₂O₃催化劑在反應(yīng)環(huán)境中的結(jié)構(gòu)具有高度的動(dòng)態(tài)性。

具體而言，在反應(yīng)條件下，Ru納米粒子促進(jìn)了In₂O₃的還原，從而產(chǎn)生了具有氧空位的In₂O_3-x；在一定濃度的氧空位作用下，In₂O_3-x會(huì)遷移到Ru團(tuán)簇表面，形成熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)的包覆結(jié)構(gòu)。

由RuO_x和In₂O_3-x聚集體修飾的Ru⁰納米顆粒組成的獨(dú)特的包覆結(jié)構(gòu)，可以通過阻斷Ru⁰位點(diǎn)來抑制CH₄的形成，同時(shí)產(chǎn)生界面RuO_x?In₂O_3-x位點(diǎn)可用于CO₂選擇性加氫制甲醇。與普通In₂O₃相比，所制備的催化劑的甲醇選擇性由62.4%提高到74.7%，產(chǎn)率由0.25提高到0.59 g_MeOH h^?1 g_cat^?1。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在氧空位形成、CO₂活化以及進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為甲醇等方面，In₂O_3-x覆蓋層比本體In₂O₃具有更高的活性，這是導(dǎo)致活性增強(qiáng)的原因?？偟膩碚f，這項(xiàng)工作揭示了In₂O₃基催化劑對(duì)反應(yīng)環(huán)境響應(yīng)的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)，為合理設(shè)計(jì)選擇性合成甲醇的材料提供了指導(dǎo)。

Atomic Structural Origin of the High Methanol Selectivity over In₂O₃–Metal Interfaces: Metal–Support Interactions and the Formation of a InOx Overlayer in Ru/In₂O₃ Catalysts during CO₂ Hydrogenation. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c06029

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