背景介紹

由于無(wú)機(jī)電解質(zhì)與電極之間的界面接觸較差，會(huì)增加界面電阻，也會(huì)引發(fā)鋰枝晶成核，所以，固體聚合物電解質(zhì)（SPE）對(duì)于下一代的全固態(tài)（ASS）電池來(lái)說(shuō)變得越來(lái)越重要。為了進(jìn)一步改善電極與電解質(zhì)之間的接觸，原位聚合的SPEs被開(kāi)發(fā)。聚合二氧戊環(huán)（P-DOL）是其中的代表。

基于P-DOL的準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)在與LiFePO₄的低壓正極相匹配時(shí)，具有較高的鋰離子電導(dǎo)率和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，當(dāng)升級(jí)到更安全的ASS電池，沒(méi)有任何液體時(shí)，有必要建立穩(wěn)定的界面SEI層來(lái)抑制枝晶，改善界面固固接觸。例如使用MIEC（混合離子和電子導(dǎo)體）層，實(shí)現(xiàn)均勻的電場(chǎng)和鋰離子通量。

成果簡(jiǎn)介

北京化工大學(xué)周偉東（通訊作者）等人發(fā)現(xiàn)SnF₂是一種在室溫下聚合DOL的高效催化劑。通過(guò)與鋰金屬的反應(yīng)導(dǎo)致LiF和Li_xSn的形成，SnF₂也是提高Li/P-DOL-SPE界面潤(rùn)濕性、均勻界面鋰離子通量和電場(chǎng)、促進(jìn)致密無(wú)枝晶鋰沉積的有效添加劑。SnF₂聚合的P-DOL-SPE與使用無(wú)SnF₂的P-DOL-SPE得到的鋰金屬相比，均勻沉積的鋰金屬的體積膨脹幅度要小得多。在ASS Li/P-DOL-SPE/LiFePO₄電池中，在45℃下，達(dá)到了超過(guò)350圈的穩(wěn)定循環(huán)。值得注意的是，雖然P-DOL-SPE在85℃時(shí)長(zhǎng)期穩(wěn)定，但在110℃時(shí)可觀察到P-DOL-SPE的嚴(yán)重降解。P-DOL-SPE的這種熱分解行為導(dǎo)致了軟包電池的大體積膨脹，對(duì)P-DOL基固態(tài)電解質(zhì)的應(yīng)用造成了嚴(yán)格的溫度限制。

圖文速遞

北化工周偉東Angew：它是高效聚合催化劑，也是全固態(tài)電解質(zhì)的界面“潤(rùn)滑劑”！

圖1. P-DOL-SPE相關(guān)表征

圖2. 基本電化學(xué)性能測(cè)試

圖3.沉積鋰分析

圖4.電化學(xué)測(cè)試結(jié)合有限元分析

圖5.界面性質(zhì)分析

分別收集并比較了LiF和Li₅Sn₂表面的三個(gè)和五個(gè)可能的鋰離子吸附位點(diǎn)。結(jié)果表明，在LiF(LiF-B)和Li₅Sn₂(Li₅Sn₂-a)中吸附最強(qiáng)的位點(diǎn)的吸附能分別為0.70 eV和2.10 eV。這表明Li₅Sn₂對(duì)鋰離子的吸引力明顯強(qiáng)于LiF。此外，計(jì)算出的鋰離子在LiF和Li₅Sn₂體相中的擴(kuò)散能勢(shì)壘分別為0.48 eV和0.02 eV，這表明鋰離子在Li₅Sn₂中的擴(kuò)散速度要快得多。因此，Li₅Sn₂不僅對(duì)鋰離子具有很強(qiáng)的吸引力，從而促進(jìn)了鋰離子在其表面的親和，而且對(duì)鋰離子的擴(kuò)散具有較低的勢(shì)壘。

圖6.全固態(tài)電池性能測(cè)試

總結(jié)展望

綜上所述，SnF₂不僅能催化DOL的聚合，而且還能生成基于LiF/Li_xSn的復(fù)合SEI。這種SEI有助于提高界面的潤(rùn)濕性，均勻的界面電場(chǎng)和鋰離子通量，從而抑制枝晶和產(chǎn)生致密的鋰沉積。在45℃下，ASS Li/P-DOL-SPE/LFP的長(zhǎng)期穩(wěn)定循環(huán)性，驗(yàn)證了重復(fù)沉積/剝離后的界面穩(wěn)定性。

雖然達(dá)到了這些良好的電化學(xué)性能，但是P-DOL-SPE在110℃或40℃的真空溫度下容易快速熱分解，引起軟包電池的體積膨脹。因此，基于P-DOL的電解質(zhì)只有在受限制的溫度窗口下才是安全的。

文獻(xiàn)信息

Increasing Current Density of Li-Mediated Ammonia Synthesis with High Surface Area Copper Electrodes. ACS Energy Letters,?2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02104.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02104.

作者簡(jiǎn)介

北化工周偉東Angew：它是高效聚合催化劑，也是全固態(tài)電解質(zhì)的界面“潤(rùn)滑劑”！

周偉東教授，本科畢業(yè)于山東師范大學(xué)，于2010年在中科院化學(xué)研究所獲得博士學(xué)位，師從著名有機(jī)固體材料專家“中國(guó)科學(xué)院院士”李玉良先生。畢業(yè)后于2010-2013在康奈爾大學(xué)電化學(xué)專家“美國(guó)科學(xué)院院士Héctor D. Abru?a教授組從事基礎(chǔ)電化學(xué)的研究，2013-2014于美國(guó)通用汽車全球研發(fā)中心從事動(dòng)力電池儲(chǔ)能材料的開(kāi)發(fā)，2015-2016于德克薩斯大學(xué)奧斯汀分?！颁囯姵刂浮?、諾貝獎(jiǎng)獲得者Goodenough教授組從事高能正極材料和固體電解質(zhì)的研究，2017于美國(guó)A123 Systems公司從事汽車動(dòng)力電池的產(chǎn)品研發(fā)和電池安全的研究。周偉東教授2018年初入職北京化工大學(xué)，一直從事于基礎(chǔ)電化學(xué)、高密度儲(chǔ)能材料和固體電解質(zhì)的研究，近5年來(lái)取得了一些列成果，其中包括JACS，Angew Chem, PNAS, Adv. Mat.，Adv. Energy Mat.，Adv. Functional Mat.，Nano Letter，等，他人引用超過(guò)4800次，H-index為38，并申請(qǐng)美國(guó)專利10項(xiàng)，獲批4項(xiàng)。

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