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盡管鋰離子電池仍然主導(dǎo)著儲(chǔ)能應(yīng)用，但水系鉀離子電池由于在成本和安全性方面的綜合優(yōu)勢(shì)，已成為一種補(bǔ)充技術(shù)。然而，實(shí)現(xiàn)它們的全部潛力并非沒(méi)有挑戰(zhàn)。其中在正極材料的有限選擇中，更可持續(xù)的普魯士藍(lán)類似物在錳存在時(shí)容量衰減較快。

湖南大學(xué)魯兵安等展示了一種原位電化學(xué)陽(yáng)離子取代方法，通過(guò)在改性電解液中對(duì)六氰基鐵酸鉀錳K_1.82Mn[Fe(CN)₆]_0.96·0.47H₂O (KMnF)正極進(jìn)行表面改性，將其轉(zhuǎn)化為改性電極(KFe_xMn_1-xF)。

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圖1. 在KMnF中用Fe原位取代Mn

在充電過(guò)程中，在純電解液（21 M KCF₃SO₃）中，由于Mn 溶解，Mn基正極表面產(chǎn)生Mn空位。Mn的連續(xù)溶解會(huì)導(dǎo)致結(jié)構(gòu)退化，從而影響電極材料的循環(huán)穩(wěn)定性。然而，在Fe(CF₃SO₃)₃改性電解液（添加0.2 M Fe(CF₃SO₃)₃）中，電解液中的Fe³⁺在放電過(guò)程中被引入結(jié)晶骨架中形成Fe-N₆鍵，從而保持結(jié)構(gòu)完整性。

因此，這種原位表面改性策略可顯著減少M(fèi)n的溶解，從而增強(qiáng)電極的結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)穩(wěn)定性。此外，由于Fe(CF₃SO₃)₃參與溶劑化結(jié)構(gòu)，改性電解液可以獲得更寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口，同時(shí)降低游離水分子含量。

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圖2. KMnF電極在改性電解液中的儲(chǔ)鉀性能

結(jié)果，采用這種工程表面，改性正極在300 mA g^-1和2,500 mA g^-1下分別表現(xiàn)出 160 mAh g^-1和 120 mAh g^-1的放電容量，并能在容量損失忽略不計(jì)的情況下維持130,000次循環(huán)（超過(guò) 500 天）。

此外，將改性正極與3,4,9,10-苝四羧酸二亞胺負(fù)極配對(duì)可得到水系鉀離子全電池，其能量密度高達(dá)92 Wh kg^-1，并在1,500 mA g^-1下次循環(huán)6,500次后仍保持初始容量的82.5%。這項(xiàng)工作為合理設(shè)計(jì)含氧化還原活性錳的高性能二次電池正極材料開(kāi)辟了一條途徑。

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圖3. 全電池性能

Surface-substituted Prussian blue analogue cathode for sustainable potassium-ion batteries. Nature Sustainability 2021. DOI: 10.1038/s41893-021-00810-7

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