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乙酰丙酸（LA）加氫制備γ-戊內(nèi)酯（GVL）是一種常見的反應(yīng)，對(duì)生物質(zhì)轉(zhuǎn)化至關(guān)重要。然而，利用非貴金屬催化劑實(shí)現(xiàn)從LA到GVL的高效轉(zhuǎn)化還面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

近日，南開大學(xué)李偉教授和關(guān)慶鑫副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種將高活性銅（Cu）納米簇催化劑錨定在石墨碳氮化物（g-C₃N₄）缺陷位置并且分散在介孔二氧化硅（SBA-15）中的有效策略。這種復(fù)合催化劑，表示為Cu/NC@SBA-15。

李偉/關(guān)慶鑫Appl. Catal. B.：高活性Cu納米團(tuán)簇在可再生生物質(zhì)衍生化合物氫化中的錨定策略

首先，通過(guò)熱解浸漬在SBA-15中的Cu(NO₃)₂和尿素的混合物，然后在氫氣中還原，即可簡(jiǎn)單地制備Cu/NC@SBA-15。

在合成和反應(yīng)過(guò)程中，g-C₃N₄為防止Cu團(tuán)簇的團(tuán)聚提供了錨定位置。在連續(xù)流動(dòng)固定床反應(yīng)器中，將所得催化劑用于LA加氫制GVL反應(yīng)。由于g-C₃N₄和SBA-15的組合穩(wěn)定了Cu團(tuán)簇，使得Cu/NC@SBA-15具有92%的高GVL產(chǎn)率和100 h內(nèi)的優(yōu)異穩(wěn)定性。

通過(guò)X射線衍射（XRD）、透射電子顯微鏡（TEM）和X射線光電子能譜（XPS）等多種表征技術(shù)的結(jié)合表明，超細(xì)Cu團(tuán)簇均勻分散在SBA-15中，因?yàn)镹物種與Cu離子之間的強(qiáng)配位。

此外，通過(guò)DFT計(jì)算揭示了Cu/NC@SBA-15活性較高的原因。本研究為構(gòu)建高活性且廉價(jià)的Cu納米簇催化劑提供了一種簡(jiǎn)單的錨定策略。

Anchoring strategy for highly active copper nanoclusters in hydrogenation of renewable biomass-derived compounds. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120651.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120651.

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