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背景介紹

“水上”化學(xué)反應(yīng)是水界面上的一類有機(jī)反應(yīng)。最近，通過調(diào)整微液滴化學(xué)、液-水界面合成和表面活性劑單層輔助界面合成（SMAIS）所示的表面曲率和化學(xué)性質(zhì)，使得該方法得到了擴(kuò)展。這種水上化學(xué)反應(yīng)的活性在很大程度上取決于界面水的性質(zhì)。在將SMAIS應(yīng)用于有機(jī)二維（2D）材料的合成時，空氣-水界面的表面活性劑以分子水平的精度控制2D薄膜的形態(tài)和結(jié)晶度。然而，目前尚不清楚不同的表面活性劑單層是如何影響2D材料薄膜的質(zhì)量。雖然已提出了表面活性劑電荷、2D材料和表面活性劑單層之間的晶格匹配以及控制界面反應(yīng)物分子取向等各種機(jī)制，但是由于傳統(tǒng)的紫外-可見和紅外（IR）光譜技術(shù)無法獲得特定于界面的分子水平的信息，而尚未獲得確鑿的證據(jù)。

表面特定振動和頻產(chǎn)生（SFG）光譜法是探測此類界面聚合過程的理想方法，因?yàn)镾FG信號特征上排除了本體相的貢獻(xiàn)，從而允許選擇性探測界面物種。在SFG中，紅外和可見光脈沖入射到表面，兩束光的和頻可以在界面局部產(chǎn)生。當(dāng)紅外光束與界面分子部分的振動模式共振時，SFG信號增強(qiáng)，提供分子水平的見解。SFG光譜已用于探測物理（催化）化學(xué)反應(yīng)和生物過程中的界面物種，以及研究界面分子的結(jié)構(gòu)。

成果簡介

在2021年8月26日，德國馬克斯·普朗克研究所Mischa Bonn和Yuki Nagata、德國德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮院士和董人豪（共同通訊作者）等人報道了一種利用表面特有的和頻產(chǎn)生（SFG）光譜，結(jié)合從頭算分子動力學(xué)（AIMD）模擬，對界面聚合反應(yīng)進(jìn)行了研究。通過使用原位表面特定振動技術(shù)（SFG）跟蹤準(zhǔn)2D聚苯胺薄膜的生成過程，作者闡明了表面活性劑單層輔助界面合成（SMAIS）過程中聚合反應(yīng)是如何在水表面發(fā)生的。研究發(fā)現(xiàn)，帶正電荷的ANI（ANIH⁺）分子通過靜電相互作用在帶負(fù)電荷的表面活性劑單分子薄膜附近聚集。ANIH⁺分子轉(zhuǎn)化為帶有=NH2基團(tuán)的陽離子中間體，促進(jìn)了界面聚合反應(yīng)，并在引發(fā)反應(yīng)后2-3 h內(nèi)產(chǎn)生了較強(qiáng)的有序性。該過程制備出了高結(jié)晶度和高導(dǎo)電性的聚合物薄膜。此外，作者還將合成的結(jié)晶聚苯胺薄膜的質(zhì)量與表面單分子薄膜產(chǎn)生的凈表面電荷進(jìn)行了關(guān)聯(lián)?？傊摴ぷ髡故玖遂o電相互作用對界面聚合的影響，為合理設(shè)計SMAIS方法的表面活性劑鋪平了道路。同時，原位SFG技術(shù)與光譜模擬結(jié)合，為揭示水上界面化學(xué)反應(yīng)提供了一種新型的解決方案。

馮新亮院士等Chem：實(shí)時研究！水界面上表面活性劑單層輔助生長結(jié)晶準(zhǔn)2D聚合物

PANI薄膜的SMAIS工藝

作者通過共初始潤濕浸漬法制備了一系列SiO₂負(fù)載的Pt和Pt-Bi樣品。其中，Pt和Bi的整體濃度（Pt：0.8、0.9和0.9 wt.%；Bi：1Pt-SiO₂、1Pt2Bi-SiO₂、1Pt5Bi-SiO₂的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為2.3和6.1 wt.%）與設(shè)計值接近，表明Bi物種的配置對Pt的負(fù)載沒有影響。在HAADF-STEM圖像中，即使在空氣中熱處理后，Bi促進(jìn)樣品的SiO₂表面上的小尺寸氧化物物種也非常穩(wěn)定。在空氣中煅燒后，1Pt-SiO₂中同時出現(xiàn)約100 nm的巨大金屬Pt顆粒和Pt氧化物團(tuán)簇（1.6±0.5 nm），表明添加Bi元素可以抑制金屬/氧化物顆粒的生長，而SiO₂載體對Pt物種的穩(wěn)定能力較差。測試結(jié)果直接表明，氧化Bi物種作為促進(jìn)劑可以阻止在SiO₂上形成大的Pt顆粒。