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余桂華/王煥磊等AM：正負(fù)極/電解質(zhì)的梯度設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)高比能大功率鋰電池！

電荷傳輸是主導(dǎo)電池性能的一個(gè)關(guān)鍵過程，正極、負(fù)極和電解質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)在引導(dǎo)電池內(nèi)部的離子和/或電子傳輸方面起著核心作用。合理設(shè)計(jì)沿電荷傳輸方向具有不同微觀結(jié)構(gòu)的電池關(guān)鍵部件，以實(shí)現(xiàn)最佳的局部電荷傳輸動(dòng)力學(xué)，可以補(bǔ)償反應(yīng)極化，從而加速電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的發(fā)展。

德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華、石溪大學(xué)Esther S. Takeuchi、中國海洋大學(xué)王煥磊等介紹了電荷傳輸機(jī)制的原理及其對(duì)電池性能的決定性作用，然后討論了電荷傳輸調(diào)節(jié)與電池微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)之間的相關(guān)性。接著總結(jié)了梯度正極、鋰金屬負(fù)極和固態(tài)電解質(zhì)的設(shè)計(jì)策略。最后提供了梯度設(shè)計(jì)的未來方向和前景，以實(shí)現(xiàn)實(shí)際可用的高能量和高功率密度的電池。

圖1 正極、鋰負(fù)極和SSE的梯度設(shè)計(jì)策略概述

作者總結(jié)了專注于調(diào)節(jié)電荷傳輸行為以提高能量/功率密度的梯度電池設(shè)計(jì)。在在多孔電極中，R_ion和R_e需要分別在隔膜/電極和電極/電流間最小化，梯度孔隙結(jié)構(gòu)和梯度電子傳導(dǎo)性設(shè)計(jì)被用來分別調(diào)節(jié)R_ion和R_e。

梯度活性物質(zhì)也通過縮短電化學(xué)反應(yīng)過程中的綜合離子擴(kuò)散距離來促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的發(fā)展。鋰宿主的引入為無孔鋰金屬負(fù)極提供了鋰擴(kuò)散途徑，復(fù)合鋰負(fù)極中親鋰性和電場(chǎng)的梯度設(shè)計(jì)通過引導(dǎo)鋰離子擴(kuò)散和成核可抑制”頂部生長”模式和鋰枝晶生長。梯度或不對(duì)稱設(shè)計(jì)也賦予了固態(tài)電解質(zhì)（SSE）更寬的電化學(xué)窗口，更好的界面穩(wěn)定性，更高的離子傳導(dǎo)性和機(jī)械強(qiáng)度。

圖2 正極中的梯度孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

盡管對(duì)關(guān)鍵電池組件梯度設(shè)計(jì)的持續(xù)研究已經(jīng)取得了很大進(jìn)展，但某些科學(xué)挑戰(zhàn)仍未解決，這需要更基礎(chǔ)的研究。

（1）科學(xué)研究。基于物理的模型是一種有價(jià)值的工具，可以深入了解物理過程，例如反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、電荷傳輸動(dòng)力學(xué)和超出實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)范圍的結(jié)構(gòu)演化。采用最新理論發(fā)展和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集的高級(jí)建模對(duì)于闡明梯度電池組件的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)至關(guān)重要。表征微觀結(jié)構(gòu)及其在運(yùn)行過程中的演變對(duì)于了解性能和指導(dǎo)關(guān)鍵部件的先進(jìn)設(shè)計(jì)是必不可少的。

圖3 鋰金屬負(fù)極的梯度設(shè)計(jì)

（2）工程優(yōu)化。迫切需要大質(zhì)量負(fù)載電極來實(shí)現(xiàn)500 Wh kg^-1的能量密度目標(biāo)。對(duì)于Li-NMC電池，實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的最小正極負(fù)載為30-40 mg cm^-2。由于緩慢的電荷傳輸動(dòng)力學(xué)和減弱的機(jī)械強(qiáng)度，厚電極需要新的制備技術(shù)。需要更廣泛的方法來精確控制低彎曲度電極的結(jié)構(gòu)，并且應(yīng)該仔細(xì)評(píng)估微觀結(jié)構(gòu)和性能之間的相互作用，以便為先進(jìn)的電池設(shè)計(jì)提供進(jìn)一步的指導(dǎo)。對(duì)于鋰負(fù)極，為與30–40 mg cm^-2正極配對(duì)，鋰金屬的量需要減少到≈4 mg cm^-2，對(duì)應(yīng)于75 μm厚（假設(shè)N/P比=2）。

為此，鋰主體的重量分?jǐn)?shù)需要最小化，在這方面，具有親鋰性和電子導(dǎo)電性雙重梯度的輕質(zhì)碳質(zhì)主體或聚合物主體在能量密度方面是有利的。同時(shí)，厚度減小的鋰主體的機(jī)械穩(wěn)健性甚至柔韌性仍然是一項(xiàng)關(guān)鍵需求。另一方面，復(fù)合鋰的制造工藝需要更具可擴(kuò)展性和成本效益。此外，除了離子電導(dǎo)率和界面穩(wěn)定性，決定固態(tài)電池反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和能量密度的另一個(gè)關(guān)鍵參數(shù)是SSE的厚度。理論分析表明，SSE需要20 μm或更薄，才能與當(dāng)前的聚合物隔膜競(jìng)爭(zhēng)。設(shè)計(jì)具有理想梯度和足夠機(jī)械強(qiáng)度的薄SSE對(duì)于實(shí)現(xiàn)高能量/功率固態(tài)電池至關(guān)重要。

圖4 對(duì)梯度電池設(shè)計(jì)未來研究的展望

Gradient Design for High-Energy and High-Power Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202780

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