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了解混合固體電解質(zhì) (HSE) 中的離子傳輸行為對于具有高安全性的可充電鋰金屬電池 (LMB) 的實(shí)際實(shí)現(xiàn)至關(guān)重要，這將加速更好的混合電解質(zhì)的設(shè)計(jì)。

張鎖江院士/張海濤AFM: “陶瓷包離子凝膠”混合固體電解質(zhì)中的Li+傳輸機(jī)制

在此，中科院過程工程研究所張鎖江院士、張海濤研究員等人通過研磨和壓制方法制備了一種以 Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃ (LATP) 陶瓷顆粒為骨架，以“鹽包聚（離子液體）”（“PolyIL-in-Salt”）離子凝膠為離子橋的新型固體“陶瓷包離子凝膠”電解質(zhì)。選擇陶瓷LATP是因?yàn)樗哂袕?qiáng)大的電化學(xué)穩(wěn)定性和高離子電導(dǎo)率。

此外，無機(jī)填料可以抑制鋰金屬枝晶的生長?！癙olyIL-in-Salt”離子凝膠前體旨在提高固-固界面的化學(xué)相容性，分子動(dòng)力學(xué)模擬揭示了鹽濃度對“PolyIL-in-Salt”離子凝膠配位分布的作用。此外，含有配位的“PolyIL-in-Salt”離子凝膠不僅抑制了LATP和Li負(fù)極之間的寄生反應(yīng)，而且提供了有效的Li⁺導(dǎo)電途徑。

圖1. 混合固體電解質(zhì)的合成流程圖

受益于設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)，“陶瓷包離子凝膠”HSE 表現(xiàn)出優(yōu)異的離子電導(dǎo)率（0.17 mS cm^-1，50°C）。同時(shí)，所形成的固體電解質(zhì)能夠在Li/Li對稱電池中實(shí)現(xiàn)超過 3500 小時(shí)的長循環(huán)。此外，基于LiFePO₄和高壓LiCoO₂正極組裝的全固態(tài)鋰金屬電池分別提供160.0 mAh g^-1和125.0 mAh g^-1的高容量，LiFePO₄電池還實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)，100次循環(huán)后容量保持率高達(dá)99.6%。

這項(xiàng)研究闡明了固態(tài)電解質(zhì)的合理設(shè)計(jì)，該混合電解質(zhì)具有高效的粒子間Li⁺傳導(dǎo)以及兼容、穩(wěn)定、緊湊和耐用的電極-電解質(zhì)界面，這將促進(jìn)通過使用復(fù)合電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)易加工和高安全性的可充電鋰金屬電池的商業(yè)化。

圖2. 基于該混合電解質(zhì)的集成固態(tài)鋰金屬電池的電化學(xué)性能

Unraveling the Synergistic Coupling Mechanism of Li⁺ Transport in an “Ionogel-in-Ceramic” Hybrid Solid Electrolyte for Rechargeable Lithium Metal Battery, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108706

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