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1. Angew. Chem. Int. Ed.：首次報(bào)道！高度耐用且完全分散的雙Co原子位點(diǎn)催化劑助力CO₂光還原為CH₄

雙原子位點(diǎn)催化劑（DACs）具有保持單原子位點(diǎn)催化劑近100%的原子效率和優(yōu)異的烴選擇性的優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)通過相鄰金屬原子間的協(xié)同效應(yīng)可以提高其催化活性，已成為多相催化領(lǐng)域的新前沿?；诖?，韓國延世大學(xué)Tae Kyu Kim和湖北大學(xué)張躍興教授（共同通訊作者）報(bào)道了一種具有Co₂-N配位結(jié)構(gòu)的鈷（Co）基雙原子位點(diǎn)催化劑（CoDACs），并且首次將其用于光催化CO₂還原反應(yīng)。

所制備CoDACs的 Co原子含量達(dá)到了3.5%，顯示出優(yōu)異的原子比。在光催化CO₂還原反應(yīng)中，當(dāng)Co原子的比例為3.5 atom%時(shí)，CoDACs具有最佳的光催化活性，產(chǎn)物中CH₄的選擇性達(dá)到了65.0%，其催化選擇性遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過目前的單原子Co基催化劑（CoSACs）的選擇性。

通過X射線光電子能譜（XPS）和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）等進(jìn)行催化機(jī)理研究表明，作者發(fā)現(xiàn)CoDACs具有優(yōu)異活性的內(nèi)在原因是，在雙原子Co位點(diǎn)上，CO₂分子和CO*中間體具有優(yōu)異的吸附強(qiáng)度，比CoSACs有更好的生成CH₄的選擇性。

Highly durable and fully dispersed Co diatomic site catalysts for CO₂ photoreduction to CH₄. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202113044.

https://doi.org/10.1002/anie.202113044.

2. Angew. Chem. Int. Ed.：首次報(bào)道！Ir單原子位點(diǎn)和納米顆粒之間的協(xié)同催化實(shí)現(xiàn)耐CO的PEMFC陽極

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）因其對(duì)痕量一氧化碳（CO）雜質(zhì)的極端敏感性而受到限制，因此對(duì)氫氣純度提出了嚴(yán)格要求，并且排除了直接使用廉價(jià)粗氫氣作為燃料的可能性?；诖耍?/span>中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所邢巍研究員和葛君杰研究員、中科院上海高等研究院姜政研究員（共同通訊作者）等人首次報(bào)道了一種通過單原子和納米顆粒之間的協(xié)同催化來解決陽極CO中毒問題的策略。

作者構(gòu)建了一種由原子分散的Ir-N單位點(diǎn)和Ir納米顆粒（Ir_NP@Ir_SA-N-C），表現(xiàn)出優(yōu)異的氫氧化反應(yīng)（HOR）和CO電氧化反應(yīng)（COOR）性能，以及優(yōu)異的H₂和CO混合氣體中的CO耐受特性。作者假設(shè)這種CO耐受特性可歸因于Ir單原子位點(diǎn)和Ir納米顆粒之間的相互作用，其中Ir單原子不僅能夠有效地快速將CO轉(zhuǎn)化為CO₂，而且還能夠通過提供反應(yīng)性O(shè)H*物種有效地清除接近Ir納米顆粒的CO。因此，Ir納米顆粒上的HOR活性位點(diǎn)可以在共存的情況下釋放，從而賦予催化劑優(yōu)良的抗毒性特性。

此外，Ir納米顆粒和Ir單原子位點(diǎn)之間的協(xié)同互作用使得Ir_NP@Ir_SA-N-C在質(zhì)子交換膜燃料電池中具有優(yōu)異的HOR活性（1.19 W cm^-2）和COOR活性（85 mW cm^-2），同時(shí)該催化劑對(duì)H₂/CO混合氣體中CO的耐受性比目前最好的PtRu/C催化劑高了兩倍。該工作不僅為解決陽極致命的CO中毒問題提供了一條途徑，而且還建立了一種新型的相互作用催化體系，其中單原子位點(diǎn)與納米顆粒之間的協(xié)同作用顯示出高度的重要性。

CO-Tolerant PEMFC Anodes Enabled by Synergistic Catalysis between Iridium Single-Atom Sites and Nanoparticles. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110900.

https://doi.org/10.1002/anie.202110900.

3. Adv. Funct. Mater.：FeP對(duì)高溫聚合物電解質(zhì)膜燃料電池中氫氧化的氫和磷酸鹽的調(diào)制吸附

高溫聚合物電解質(zhì)膜燃料電池（HT-PEMFCs）在未來的氫氣應(yīng)用系統(tǒng)中發(fā)揮著重要作用。然而，高溫質(zhì)子交換膜燃料電池仍有許多問題有待解決，特別是在性能和耐久性方面。大量使用鉑金屬是最棘手的問題之一?；诖耍?strong>湖南大學(xué)王雙印教授和陶李助理教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了將磷化鐵（FeP）引入鉑（Pt）基催化劑，以提高氫氧化反應(yīng)（HOR）的活性。

由于過渡金屬磷化物具有耐酸性環(huán)境和與氫良好的親和力，將其引入Pt基催化劑中，有望調(diào)節(jié)氫和磷酸鹽物種的吸收能，從而實(shí)現(xiàn)更好的 HOR 性能。實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該催化劑顯示出與商用催化劑相似的HOR性能，而HT-PEMFCs的陽極僅使用八分之一的貴金屬。具有Pt/FeP/C陽極的HT-PEMFCs達(dá)到465 mW cm^-2，負(fù)載質(zhì)量為0.125 mg_Pt cm^-2，且保持長期穩(wěn)定。

通過理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，優(yōu)異的HOR活性和更好的燃料電池性能歸因于FeP對(duì)氫中間體和濃縮磷酸鹽物種的吸收減弱，從而導(dǎo)致HOR活性增強(qiáng)和更好的燃料電池性能。本研究為HT-PEMFCs設(shè)計(jì)高級(jí)HOR催化劑提供了新的策略,從而降低了Pt的消耗量，進(jìn)一步促進(jìn)了HT-PEMFCs的大規(guī)模應(yīng)用。

FeP Modulated Adsorption with Hydrogen and Phosphate Species for Hydrogen Oxidation in High-Temperature Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202106758.

https://doi.org/10.1002/adfm.202106758.

4. Adv. Funct. Mater.：調(diào)節(jié)硼摻雜Fe₇S₈/FeS₂電催化劑的帶間能量分離以促進(jìn)堿性HER

具有高性價(jià)比的過渡金屬硫化物（TMSs）是堿性析氫反應(yīng)（HER）的潛在電催化劑。然而，吸附在TMSs上的氫中間體（如硫化鐵）的自由能太低，阻礙了它們的類氫化酶催化活性?；诖?，德國錫根大學(xué)Nianjun Yang、武漢科技大學(xué)李軒科教授和Hui Xiang（共同通訊作者）等人首次報(bào)道了一種基于密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果設(shè)計(jì)了摻硼（B）摻雜Fe₇S₈/FeS₂（B-Fe₇S₈/FeS₂）電催化劑，以提高TMSs的固有催化活性。

作者通過密度泛函理論（DFT）模擬計(jì)算了各種Fe-S基電催化劑中摻雜B原子的電荷分布。在這些理論計(jì)算結(jié)果的指導(dǎo)下，在碳布上合成了幾種B摻雜的Fe₇S₈/FeS₂電催化劑（即B-Fe₇S₈/FeS₂/CC）。在合成過程中，通過控制硼化反應(yīng)的持續(xù)時(shí)間來調(diào)節(jié)B-Fe₇S₈/FeS₂/CC電催化劑中Fe₇S₈和FeS₂相的含量。Fe原子的d-帶中心和S原子的p-帶中心都因此受到調(diào)節(jié)。即重新排列了B-Fe₇S₈/FeS₂/CC電催化劑的電子結(jié)構(gòu)，并優(yōu)化了B- Fe₇S₈/FeS₂/CC電催化劑的Δ_dp值。

因此，H*中間體的吸附速率和H₂的解吸速率之間的平衡可以在最佳B-Fe₇S₈/FeS₂/CC電催化劑上保持，從而加快電荷傳輸速率并提高該最佳B-Fe₇S₈/FeS₂/CC電催化劑的HER動(dòng)力學(xué)。在堿性介質(zhì)中，這種HER電催化劑顯示出113 mV的過電位，以獲得10 mA cm^-2的電流密度。本文提出的雜原子摻雜是一種調(diào)節(jié)TMSs電催化劑電子結(jié)構(gòu)，并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)其加速HER動(dòng)力學(xué)的可行方法。

Modulating Interband Energy Separation of Boron-Doped Fe₇S₈/FeS₂ Electrocatalysts to Boost Alkaline Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202107802.

https://doi.org/10.1002/adfm.202107802.

5. Small：優(yōu)化TiO₂ NTs上的Pt單原子捕獲實(shí)現(xiàn)最高效的光催化劑

單原子（SAs）催化已成為多相催化、電催化以及最近的光催化領(lǐng)域的前沿。通過多功能的方法可以實(shí)現(xiàn)單原子捕獲，并在薄的缺陷工程TiO₂層上進(jìn)行光催化反應(yīng)，但要在規(guī)定的熱還原條件（H₂退火）下引入的。通過鈦金屬陽極氧化生長的TiO₂納米管（NTs）上的人工缺陷和自然缺陷適合捕獲Ir納米顆粒以及Ir單原子?；诖耍?strong>德國弗里德里希-亞歷山大-埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)Patrik Schmuki（通訊作者）等人報(bào)道了一種簡單但非常有效的捕獲和固定SAs的方法，即簡單地將退火TiO₂ NTs長時(shí)間浸入Pt溶液中。

作者通過研究表明陽極TiO₂ NTs從高度稀釋的Pt溶液中對(duì)Pt單原子（Pt SAs）表現(xiàn)出優(yōu)異的捕獲性能。陽極納米管的管壁在充分退火至銳鈦礦后，提供了大量合適的捕獲位置，即表面Ti³⁺-O_v（O_v：氧空位）缺陷，這些缺陷非常有效地以SAs的形式提取和積累Pt。通過將TiO₂ NTs層浸入濃度低至0.01 mm Pt的H₂PtCl₆溶液中過夜，可以實(shí)現(xiàn)飽和（最大化）SAs密度。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，這種具有表面捕獲Pt SAs的TiO₂ NTs為光催化制取氫氣提供了最大化的高活性。其中，在密度為1.4×10⁵ Pt原子μm^-2時(shí)達(dá)到了1.24×10⁶ h^-1的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）。更高的Pt納米顆粒負(fù)載量不會(huì)進(jìn)一步增加光催化活性。總之，這些發(fā)現(xiàn)表明陽極TiO₂ NTs為從非常稀的溶液中提取和回收Pt提供了一個(gè)顯著的基底，直接產(chǎn)生了一種高效的光催化劑，該催化劑通過簡單的浸泡技術(shù)制成。

Optimized Pt Single Atom Harvesting on TiO₂ Nanotubes-Towards a Most Efficient Photocatalyst. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202104892.

https://doi.org/10.1002/smll.202104892.

6. Appl. Catal. B: Environ.：最高值！Ni-POM催化劑與水溶性CdSe QDs偶聯(lián)在可見光下超高效光生成氫氣

將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔燃料時(shí)，開發(fā)一個(gè)強(qiáng)大而高效的析氫系統(tǒng)仍是重大但有希望的挑戰(zhàn)?；诖?，北京理工大學(xué)楊國昱教授和呂紅金教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過將水溶性CdSe光吸收劑與鎳（Ni）取代多金屬氧酸鹽（Ni-POM）催化劑和AA電子供體耦合，構(gòu)建水相容、穩(wěn)定且超高效的析氫系統(tǒng)。

在已知的基于半導(dǎo)體/POM混合的制氫系統(tǒng)中，這種簡易催化系統(tǒng)迄今為止仍表現(xiàn)出優(yōu)越和穩(wěn)定的制氫活性。多次穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)證實(shí)了Ni-POM催化劑在轉(zhuǎn)換條件下的分子穩(wěn)定性。各種實(shí)驗(yàn)和光譜分析表明，CdSe光吸收劑的高光穩(wěn)定性、Ni-POM催化劑優(yōu)異的可逆多電子轉(zhuǎn)移性能和AA電子給體的快速空穴去除能力之間的協(xié)同作用是目前催化體系優(yōu)異性能的原因。

在綠色LED燈照射下，制備的CdSe+POM催化系統(tǒng)在12 h光催化中，與四Ni取代POM催化劑相比，TON為9000，對(duì)應(yīng)的制氫速率高達(dá)138 mmol g^-1 h^-1，這是目前在已知的基于半導(dǎo)體/POM混合體的制氫系統(tǒng)中實(shí)現(xiàn)的最高值。該工作為通過耦合其他基于量子點(diǎn)的光吸收劑和富含地球的過渡金屬取代POM催化劑繼續(xù)開發(fā)有效的析氫系統(tǒng)提供了新的研究見解。

Coupling Ni-substituted polyoxometalate catalysts with water-soluble CdSe quantum dots for ultraefficient photogeneration of hydrogen under visible light. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120893.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120893.

7. Appl. Catal. B Environ.：TLFO與PMS耦合利用增強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移在可見光驅(qū)動(dòng)下降解農(nóng)藥

電荷-載體分離不足和循環(huán)利用惡化仍然是限制實(shí)際光催化水凈化的瓶頸?；诖耍?strong>四川大學(xué)賴波教授和Ruzhen Xie（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過簡單的碳球模板法和溶膠-凝膠工藝開發(fā)的耐用的空心核殼TiO₂@LaFeO₃（TLFO）納米球，并將其作為異質(zhì)結(jié)光催化劑與過單硫酸鹽（PMS）耦合，在可見光照射下利用增強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移高效去除阿特拉津（ATZ，一種典型農(nóng)藥污染物）。

研究發(fā)現(xiàn)，穩(wěn)定的TiO₂和可見光敏感的LaFeO₃之間的三維（3D）異質(zhì)結(jié)的內(nèi)置電場(chǎng)作為電荷轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)力，提高了電荷分離速率，進(jìn)而可以有效地提高光活性，而不會(huì)導(dǎo)致金屬浸出和劣化。通過光致發(fā)光（PL）光譜、瞬態(tài)光電流（i-t）、電化學(xué)阻抗譜（EIS）和莫特-肖特基（MS）分析評(píng)估了TLFO中光生載流子的增強(qiáng)分離和轉(zhuǎn)移能力。同時(shí)，還研究了光催化劑的結(jié)構(gòu)和光催化性能。此外，作者還詳細(xì)討論了PMS輔助TLFO異質(zhì)結(jié)光催化去除ATZ的改進(jìn)電子轉(zhuǎn)移機(jī)理。PMS可以作為電子受體，促進(jìn)光生電荷分離，最大限度地提高活性氧化劑種類（如?OH、SO₄^??, O₂^??和¹O₂）的產(chǎn)生。

最后，通過使用液相色譜/質(zhì)譜（LC/MS）鑒定中間體和產(chǎn)物，探索可能的ATZ去除途徑。所制備的TLFO異質(zhì)結(jié)具有優(yōu)異的可重復(fù)使用性，并且在沒有可檢測(cè)到的金屬離子浸出的情況下具有優(yōu)異的ATZ去除效率。該工作成功地證明了TLFO異質(zhì)結(jié)的協(xié)同效應(yīng)和優(yōu)越的空心結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了光利用和PMS活化，為利用太陽能有效減少環(huán)境污染提供了潛在的應(yīng)用。

Visible-light-driven removal of atrazine by durable hollow core-shell TiO₂@LaFeO₃ heterojunction coupling with peroxymonosulfate via enhanced electron-transfer. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120889.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120889.

8. Appl. Catal. B Environ.：六方BN和BNO負(fù)載的Au和Pt納米催化劑助力CO氧化和CO₂加氫反應(yīng)

眾所周知，環(huán)境保護(hù)需要解決利用和減少CO和CO₂排放的問題?；诖?，俄羅斯國立科技大學(xué)Dmitry V. Shtansky和Andrey M. Kovalskii（共同通訊作者）等人報(bào)道了他們?nèi)娣治隽嗽贑O氧化和CO₂加氫反應(yīng)中的Au/h-BN(O)和Pt/h-BN(O)納米雜化物，發(fā)現(xiàn)納米雜化物在催化顆粒尺寸和顆粒分布上有所不同。

在Pt基納米材料的情況下，顆粒更小（1-6 nm），并且顯示出更窄的尺寸分布。Pt/h-BN(O)納米雜化物在CO氧化和CO₂加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出很高的催化活性。對(duì)于這兩種體系，BN載體的氧化狀態(tài)影響催化活性?；贒FT計(jì)算，提出了可能的催化反應(yīng)機(jī)理。Pt/h-BN界面的電荷密度分布增加了氧的吸收，從而加速了氧相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)。

通過全面分析Au/h-BN(O)和Pt/h-BN(O)納米雜化物在CO氧化和CO₂加氫反應(yīng)中的變化，有以下重要發(fā)現(xiàn)：（1）在4 wt.%的相同金屬負(fù)載量下，納米粒子在Pt基和Au基催化劑中的分散是不同的；（2）Pt/h-BN(O)納米雜化物在CO氧化中表現(xiàn)出很高的催化活性；（3）Pt基催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中也顯示出高活性；（4）DFT計(jì)算結(jié)果表明，h-BN載體增加了Pt/h-BN界面的氧吸附性能，從而影響了氧相關(guān)反應(yīng)的速率；（5）結(jié)果表明，Pt/h-BN(O)納米雜化物是CO氧化和CO₂加氫反應(yīng)中有效且通用的催化劑，對(duì)比無氧催化劑，BNO-基催化劑的活性略高。

Hexagonal BN- and BNO-supported Au and Pt nanocatalysts in carbon monoxide oxidation and carbon dioxide hydrogenation reactions. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120891.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120891.

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