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尉海軍/郭紅霞/唐明學(xué)JACS：高離子導(dǎo)電性分子自組裝醚基聚輪烷固態(tài)電解質(zhì)

聚環(huán)氧乙烷作為固態(tài)鋰金屬電池的潛在隔膜已被廣泛研究。然而，它的應(yīng)用受到了低離子傳導(dǎo)性和室溫下狹窄的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（<4.0 V vs Li/Li⁺）的顯著限制。

圖1. CPE的合成示意圖

北京工業(yè)大學(xué)尉海軍、郭紅霞、北京高壓科學(xué)研究中心唐明學(xué)等利用不同的功能單元設(shè)計(jì)了一種新型分子自組裝醚基聚輪烷電解質(zhì)，并通過分子間氫鍵將環(huán)狀18冠醚-6（18C6）穿入線性聚乙二醇（PEG）并以六亞甲基二異氰酸酯三聚體（HDIt）作為終點(diǎn)來制備。

本文所設(shè)計(jì)的電解質(zhì)顯示出顯著的室溫離子電導(dǎo)率（3.48×10^-4?S cm^-1），而沒有組裝多環(huán)芳烴功能單元的情況下為1.12×10^-5?S cm^-1，此外，還提供了高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)和寬的電化學(xué)窗口，這有助于提高LiFePO₄和LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂正極材料電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2. CPE的表征

電化學(xué)測(cè)試顯示，采用所設(shè)計(jì)復(fù)合電解質(zhì)（CPE）的Li/Li對(duì)稱電池在室溫下實(shí)現(xiàn)了400小時(shí)的穩(wěn)定鋰沉積/剝離，并具有低至0.12V的電壓滯后。

此外，與復(fù)合電解質(zhì)結(jié)合后，所得LiFePO₄|CPE|Li在室溫和0.1 C下獲得了158 mAh g^?1的放電比容量，并且在0.5C下經(jīng)過250次循環(huán)后仍保持130 mAh g^?1，容量保持率為96.5%。

總之，這種先進(jìn)的分子自組裝策略為設(shè)計(jì)具有鋰金屬電池所需性能的固態(tài)聚合物電解質(zhì)提供了一個(gè)新的范例。

圖3. LiFePO₄|CPE|Li電池的性能

Molecular Self-Assembled Ether-Based Polyrotaxane Solid Electrolyte for Lithium Metal Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c06512

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