近年來,鋰金屬負極(LMAs)因其高理論容量(3860 mAh g-1)和低電化學電位(-3.040 V vs標準氫電極)而備受關(guān)注。鋰金屬可以與各種正極結(jié)合以構(gòu)建高能量密度鋰金屬電池(LMBs),這對下一代電池具有廣闊的前景。然而,不穩(wěn)定的固體電解質(zhì)中間相(SEI)和不可控的鋰枝晶生長嚴重阻礙了LMAs的商業(yè)發(fā)展。新興的二維聚合物(2DPs)具有高機械柔韌性、高比表面積、豐富的表面化學和豐富的化學改性特性,在解決LMAs的固有問題方面顯示出巨大優(yōu)勢。西湖大學徐宇曦等全面回顧了2DPs在液基和固基電池中用于穩(wěn)定且無枝晶LMAs的研究進展。還討論了在LMBs中應用2DPs的一些觀點。相信新興的2DPs將為開發(fā)高能量密度LMBs及其他方面電池提供見解。圖1 2DPs應用于鋰金屬負極的示意圖盡管2DPs已被證明在液基和固基電池中可有效保護鋰負極,但仍有一些問題和未來的前景需要強調(diào):(1) 2DPs作為液態(tài)電解液中的添加劑,使用電解液添加劑被認為是穩(wěn)定LMAs的一種經(jīng)濟有效的方法。盡管已將2DPs作為添加劑引入固態(tài)聚合物電解質(zhì)中,但很少有研究將2DPs作為添加劑在液態(tài)電解液的應用。更多的研究可以集中在使用2DPs作為液態(tài)電解液中的添加劑。應仔細研究液態(tài)電解液中添加的2DPs的濃度、粒徑和表面化學性質(zhì)對鋰沉積的影響。(2)與無機固態(tài)電解質(zhì)相比,2DPs作為固態(tài)電解質(zhì)基體的研究和應用還處于起步階段,應該做更多的工作來增加作為固態(tài)電解質(zhì)基體的2DPs的種類。例如,具有不同表面化學性質(zhì)的二維COFs。此外,還可以研究不同晶體尺寸的2DPs對電導率的影響。圖2 2DPs修飾的隔膜(3)與高容量正極耦合,要實現(xiàn)高能量密度的鋰金屬電池,與高容量正極,如S、O2、Se和Cl2正極耦合至關(guān)重要。然而,由于鋰枝晶生長以及氣體、多硫化物和多硒化物對鋰金屬的腐蝕,這些高容量電池通常表現(xiàn)出較差的性能。因此,受 2DPs保護的LMAs在高容量電池系統(tǒng)中具有巨大的潛力。(4) 2DPs作為硫化物電解質(zhì)的界面層,2DPs已被證明作為LLZO和鋰金屬之間的界面層,可以大大改善不良的界面接觸。硫化物電解質(zhì)是另一種有前景的固態(tài)電解質(zhì),但它對鋰金屬不穩(wěn)定。在這種情況下,2DPs可能是一種很有前景的二維材料,可用作穩(wěn)定鋰硫化物電解質(zhì)界面的中間層。(5)到目前為止,2DPs已成功用于穩(wěn)定鋰負極。上述大多數(shù)鋰負極策略仍有望用于開發(fā)穩(wěn)定的Na/K/Zn金屬負極。例如,2DPs也可以用作人工SEI層來調(diào)節(jié)Na/K/Zn沉積并抑制枝晶生長。未來,可以進行更多的研究來使用2DPs來保護Na/K/Zn金屬負極。圖3 2DPs 作為無機固態(tài)電解質(zhì)的界面層Emerging Two-Dimensional Covalent and Coordination Polymers for Stable Lithium Metal Batteries: From Liquid to Solid. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c09194