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清華王定勝JACS：高出3倍！利用SACs的EMSI產(chǎn)生高區(qū)域選擇性

配體是控制有機(jī)反應(yīng)區(qū)域選擇性最常用的手段，因此開發(fā)新的區(qū)域選擇性控制方法對(duì)有機(jī)合成具有重要意義。今日，清華大學(xué)王定勝教授（通訊作者）等人通過研究各種反應(yīng)機(jī)理，設(shè)計(jì)并合成了具有強(qiáng)電子-金屬-載體相互作用（EMSI）效應(yīng)的單原子位點(diǎn)催化劑（SACs），即Cu₁-TiC。

利用瞬態(tài)富電子特性，在反應(yīng)過程中，金屬催化中間體上炔烴的π-云回饋增強(qiáng)。通過這種方式，該反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了電子無偏炔烴的高度線性E-型區(qū)域選擇性轉(zhuǎn)化，并完全避免了支鏈異構(gòu)體的形成（ln: br>100:1，TON高達(dá)612，比先前記錄的高3倍）。

此外，SACs的結(jié)構(gòu)元件按照合成機(jī)理的要求進(jìn)行設(shè)計(jì)。催化劑中的每一種元素在合成機(jī)理中都起著重要作用，表明通常被認(rèn)為是提高多相催化中催化效率和持久性的EMSI，現(xiàn)在首次顯示出調(diào)節(jié)均相催化中區(qū)域選擇性的優(yōu)異的潛力。

Creating High Regioselectivity by Electronic Metal-Support Interaction of a Single-Atomic-Site Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08088.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08088.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/11/0b38805b97/

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