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廈大汪騁ACS Catal.:Ti基MOF負(fù)載多個(gè)亞銅中心催化CO2加氫生成乙烯

廈大汪騁ACS Catal.:Ti基MOF負(fù)載多個(gè)亞銅中心催化CO2加氫生成乙烯

二氧化碳(CO2)加氫制乙烯(C2H4)可以通過(guò)兩條路線(xiàn)利用串聯(lián)反應(yīng)實(shí)現(xiàn):1)CO2加氫制甲醇(CH3OH),然后甲醇轉(zhuǎn)化為烯烴;2)逆水煤氣變換反應(yīng),然后Fischer–Tropsch合成。
近日,廈門(mén)大學(xué)汪騁教授(通訊作者)等人報(bào)道了另一種串聯(lián)的CO2轉(zhuǎn)化為C2H4的路線(xiàn)。
廈大汪騁ACS Catal.:Ti基MOF負(fù)載多個(gè)亞銅中心催化CO2加氫生成乙烯
首先通過(guò)CO2加氫轉(zhuǎn)化為乙醇(C2H5OH),然后進(jìn)行C2H5OH脫水轉(zhuǎn)化為C2H4。通過(guò)μ2-OH基團(tuán)的脫質(zhì)子和離子交換,將多個(gè)銅(CuI)中心加載到Ti82-O)82-OH)4個(gè)Ti基金屬有機(jī)骨架MOF(MIL-125-NH2)的次級(jí)構(gòu)建單元上。
廈大汪騁ACS Catal.:Ti基MOF負(fù)載多個(gè)亞銅中心催化CO2加氫生成乙烯
這些多個(gè)CuI中心催化CO2加氫生成C2H5OH,而Ti22-OM+(M+=H+、Li+)位點(diǎn)將C2H5OH轉(zhuǎn)化為C2H4。
MOF在超臨界CO2(CO2 30 MPa,H2 5 MPa)中,在85 ℃和5 MPa(H2:CO2=3)和100 ℃的氣相下的CO2轉(zhuǎn)化為C2H4生成速率分別達(dá)到2598 μmol gcat-1 h-1和514 μmol gcat-1 h-1。總之,該工作為通過(guò)CO2加氫選擇性生產(chǎn)C2H4開(kāi)辟了另一條途徑。
廈大汪騁ACS Catal.:Ti基MOF負(fù)載多個(gè)亞銅中心催化CO2加氫生成乙烯
Multiple Cuprous Centers Supported on a Titanium-Based Metal-Organic Framework Catalyze CO2 Hydrogenation to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01939.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01939.

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