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多孔碳在全固態(tài)鋰硫電池 (ASSLSB) 中起著重要作用，可增強(qiáng)硫的電子導(dǎo)電性。然而，用于液體電解質(zhì)電池的傳統(tǒng)多孔碳在ASSLSB中表現(xiàn)出低效率，因?yàn)楣潭ǖ墓腆w電解質(zhì)（SE）無法到達(dá)限制在深孔中的硫，碳材料孔隙結(jié)構(gòu)和分布高度影響ASSLSBs的電化學(xué)性能。

在此，美國東北大學(xué)祝紅麗教授等人首次基于聚丙烯腈碳纖維開發(fā)了一種具有核殼結(jié)構(gòu)的多孔碳纖維（PPCF），并首次將其用作ASSLSBs的正極導(dǎo)電添加劑。通過KOH活化過程，獲得了1519 m² g^-1的超高比表面積的PPCF，孔隙主要位于纖維的外表面。這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)促進(jìn)了硫與電子導(dǎo)電碳和離子導(dǎo)電SE的接觸，從而增強(qiáng)了電荷轉(zhuǎn)移和電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

超高的比表面積使得有足夠的面積容納硫，解決了硫的低電子電導(dǎo)率問題。硫在微孔中的限制避免了大量硫的形成，因此提高了硫的利用率。同時(shí)，一維纖維的滲透加速了整個(gè)電極中的電子傳導(dǎo)。此外，作者以最廣泛使用的商業(yè)碳添加劑—?dú)庀嗌L碳纖維 (VGCF)作為對(duì)照組進(jìn)行了比較研究。

圖1. PPCF的制備過程及與VGCF的形態(tài)比較

因此，使用PPCF作為添加劑的ASSLSB表現(xiàn)出卓越的倍率性能和循環(huán)性能。與S-VGCF-SE相比，S-PPCF-SE的過電位大大降低了149 mV。在dQ/dV測(cè)量中，S-PPCF-SE顯示出強(qiáng)烈的負(fù)極和正極峰，分別具有3156和4367 mAh g^-1V^-1的高強(qiáng)度，明顯高于S-VGCF-SE中的1010和1268 mAh g^-1 V^-1，顯示出極大改善的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

此外，S-PPCF-SE在C/2下實(shí)現(xiàn)了 889 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能，且在C/10下220次循環(huán)后仍保持 710 mAh g^-1的超高容量。相比之下，使用VGCF作為碳添加劑的ASSLSB在C/2下僅提供了100 mAh g^-1的低倍率容量。這項(xiàng)工作中的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)將激發(fā)未來在高能量密度ASSLSB中設(shè)計(jì)多孔碳添加劑的研究。

圖2. 基于S-PPCF/VGCF-SE正極的ASSLSB電化學(xué)性能

High Surface Area N-Doped Carbon Fibers with Accessible Reaction Sites for All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105678

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祝紅麗Small: 用于全固態(tài)鋰硫電池的高比表面積N摻雜碳纖維添加劑

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