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?麥立強(qiáng)/安琴友ACS Nano: 低成本甘氨酸作為穩(wěn)定鋅負(fù)極的電解液添加劑

鋅金屬在水系電解液中熱力學(xué)不穩(wěn)定，在電鍍過程中甚至在儲存期間會在界面處引起枝晶生長和持續(xù)的寄生反應(yīng)，導(dǎo)致電池快速失效并阻礙水系鋅離子電池的實(shí)際應(yīng)用。

在此，武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授、安琴友研究員等人研究了甘氨酸（Gly）作為水系鋅金屬電池的低成本電解液添加劑，以保護(hù)鋅負(fù)極的可逆性和穩(wěn)定性。結(jié)合實(shí)驗(yàn)分析、分子動力學(xué)（MD）模擬和DFT計算，作者證明了Gly添加劑可通過以下機(jī)制抑制副反應(yīng)并調(diào)節(jié)Zn²⁺在靜置甚至循環(huán)過程中的均勻沉積：

1）該添加劑可控制Zn²⁺和HBN的溶劑化殼結(jié)構(gòu)，從而防止界面發(fā)生副反應(yīng)。

2）與水相比，添加劑更容易聚集在Zn表面形成雙電層（EDL）結(jié)構(gòu)，在松弛過程中直接隔絕水與Zn負(fù)極之間的接觸。

3）吸附在鋅表面的Gly具有較低的LUMO能級，可在還原Zn²⁺之前進(jìn)行還原反應(yīng)形成原位富含ZnS的SEI，以改善Zn²⁺去溶劑化和電鍍/剝離動力學(xué)。

圖1. DFT計算及表面化學(xué)和微觀形態(tài)實(shí)驗(yàn)

因此，基于Gly/ZnSO₄電解液的Zn∥Zn電池在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2下表現(xiàn)出3200小時的超長循環(huán)壽命，甚至在10 mA cm^-2和 10 mAh cm^-2下也表現(xiàn)出460小時的穩(wěn)定循環(huán)性能。令人印象深刻的是，使用Gly/ZnSO₄電解液的Zn∥Cu電池顯示出95.29%的更高 ICE且可運(yùn)行超過650個循環(huán)，平均CE為99.68%，遠(yuǎn)高于空白電解液和之前的報道。

此外，使用含Gly電解液的Zn∥NH₄V₄O₁₀（NVO）全電池表現(xiàn)出更高的容量（231.3 mAh g^-1@10 A g^-1）和顯著增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性（5 A g^-1下3000次循環(huán)后容量為211.4 mAh g^-1，CE高達(dá)99.55%），表明Gly在提高鋅離子電池性能方面的顯著影響。鑒于Gly的低成本優(yōu)勢，這項(xiàng)研究所提出的界面化學(xué)調(diào)控策略在促進(jìn)水系電池商業(yè)化進(jìn)程方面顯示出相當(dāng)大的潛力。

圖2. 含/不含Gly添加劑的Zn∥NVO全電池性能

Interfacial Chemistry Modulation via Amphoteric Glycine for a Highly Reversible Zinc Anode, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09317

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