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曾令興/陳慶華/熊佩勛Adv. Sci.：三功能電解液添加劑實(shí)現(xiàn)高倍率大容量長(zhǎng)壽命鋅金屬負(fù)極！

水系鋅離子電池（AZIBs）由于其較高的理論能量密度和成本效益，已被認(rèn)為是有前景的儲(chǔ)能設(shè)備。然而，循環(huán)過程中的副反應(yīng)和Zn枝晶的產(chǎn)生限制了其實(shí)際應(yīng)用。

福建師范大學(xué)曾令興、陳慶華、韓國(guó)成均館大學(xué)熊佩勛等選擇乙酸銨（CH₃COONH₄）作為一種三功能電解液添加劑，以提高AZIBs的電化學(xué)性能。

圖1 有/無(wú)CH₃COONH₄添加劑的電解液中鋅表面演化的示意圖

表征分析和計(jì)算結(jié)果都顯示，NH₄⁺和CH₃COO-表現(xiàn)出突出的親鋅性，可以優(yōu)先吸附在Zn金屬表面，這有效地阻止了H₂O與Zn負(fù)極的直接接觸，屏蔽了尖端效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了無(wú)枝晶的Zn沉積。

更令人鼓舞的是，pH緩沖的CH₃COONH₄可以保持電極-電解質(zhì)界面上OH-和H⁺的濃度，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)Zn負(fù)極的二次保護(hù)。此外，形成的SEI主要由Zn₅(CO₃)₂(OH)₆組成，具有較高的Zn²⁺轉(zhuǎn)移數(shù)，可以通過均勻化的Zn沉積實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶的Zn負(fù)極。

圖2 半電池性能

因此，以CH₃COONH₄為電解液添加劑的鋅對(duì)稱電池在2 mA cm^-2的條件下，以29 mV的低過電位穩(wěn)定地循環(huán)了2400多小時(shí)，在10 mA cm^-2的高電流密度和10 mAh cm^-2的大容量條件下循環(huán)了600多小時(shí)。此外，Zn||Cu電池可維持超過3000次循環(huán)，平均CE為99.23%。此外，通過使用改進(jìn)的電解液，Zn||MnO₂全電池的電化學(xué)可逆性得到了明顯的改善（在2 A g^-1下循環(huán)1500次）。

更令人驚訝的是，Zn||Zn對(duì)稱電池在-10℃的惡劣條件下穩(wěn)定工作了900小時(shí)，Zn||AC電容器在-10℃的低溫下實(shí)現(xiàn)了10000次以上的循環(huán)性能。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)多功能電解液添加劑提供了獨(dú)特的理解，促進(jìn)了AZIBs在超高電流密度下的長(zhǎng)壽命。

圖3 全電池性能

High-Rate, Large Capacity, and Long Life Dendrite-Free Zn Metal Anode Enabled by Trifunctional Electrolyte Additive with a Wide Temperature Range. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201433

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