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近年來，全球能源需求不斷增加，極大地推動了可再生清潔能源的深入研究。燃料電池和鋅空氣電池具有能量轉(zhuǎn)換效率高、環(huán)境友好等優(yōu)點，是極具發(fā)展前景的實現(xiàn)碳中和的裝置。貴金屬催化劑，如Pt可以有效地加速陰極氧還原反應(yīng)(ORR)。然而，Pt基材料的高成本和穩(wěn)定性不足嚴重限制了其實際應(yīng)用。因此，非貴金屬基催化劑的合成成為燃料電池這一研究領(lǐng)域的重要方向之一。

基于此，中國科學(xué)院上硅所華子樂等人采用連續(xù)的化學(xué)摻雜和絡(luò)合吸附的方法，成功構(gòu)建了共價三嗪骨架(CTFs)衍生的Fe/Co二元金屬單原子(SACs)催化劑用于ORR。

為了研究催化劑的ORR性能，本文采用旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)進行了電化學(xué)測試。首先，F(xiàn)e/CoN-C的循環(huán)伏安(CV)曲線顯示，在O₂飽和的電解質(zhì)(0.1 M KOH)中，在0.938 V處有明顯的氧還原陰極峰，表明其具有ORR活性。此外，F(xiàn)e/Co-N-C具有1.04 V的起始電位(E_onset)和0.922 V的半波電位(E_1/2)，這優(yōu)于Fe-N-C(1.02和0.885 V)，Co-N-C(0.99和0.871 V)，Pt/C(1.02和0.878 V)和大多數(shù)非貴金屬催化劑。

此外，F(xiàn)e/Co-N-C在0.85 V電位下的動力學(xué)電流密度(J_K)為26.32 mA cm^-2，高于Pt/C的8.55 mA cm^-2，表明其具有優(yōu)異的本征活性。值得注意的是，催化劑在0.1 M HClO₄中也表現(xiàn)出良好的ORR活性，F(xiàn)e/Co-N-C的E_onset為0.904 V，E_1/2為0.769 V，比其他兩種催化劑更有活性。同時，E_1/2與Pt/C相比只有21 mV的負移，比大多數(shù)非貴金屬催化劑都好。

為了進一步證明催化劑的協(xié)同作用，還將KSCN加入到0.1 M HClO₄溶液中。加入KSCN后，F(xiàn)e/Co-N-C的擴散電流密度明顯降低，E_1/2負移60 mV。但是Fe/Co-N-C的H₂O₂產(chǎn)率低于4.4%，表明ORR對O₂直接還原為H₂O具有良好的選擇性。

此外，在1 M KOH溶液中使用線性掃描伏安法(LSV)測試了催化劑的OER催化性能。Fe/Co-N-C在100 mA cm^-2時的過電位為334 mV，小于Pt/C的過電位(367 mV)。合成的Fe/Co-N-C對ORR和OER均表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。

Fe/Co-N-C優(yōu)異的電催化性能可能是由于摻雜了Co而產(chǎn)生更多的缺陷，有利于后續(xù)通過Fe吸附生成更多的Fe-N₄。同時，多孔結(jié)構(gòu)有助于增加比表面積，促進活性位點的暴露。為了驗證Fe/Co-N-C的催化機理，本文獲得了K-L圖。對應(yīng)的K-L曲線具有很好的線性關(guān)系，表明ORR的一級反應(yīng)動力學(xué)。同時，在堿性介質(zhì)中n為4，表明還原過程為O₂→H₂O。

此外，還進行了旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極(RRDE)測試，F(xiàn)e/Co-N-C的H₂O₂產(chǎn)率低于3.4%，進一步表明其具有良好的四電子ORR過程。有趣的是，由Fe/Co-N-C催化劑組成的ZABs不僅具有較高的開路電壓和最大的功率密度，而且在長期的充放電穩(wěn)定性測試中保持性能穩(wěn)定。本研究為高效的ORR催化劑的制備提供了一種有前景的方法。

Atomically Dispersed Fe/Co Dual Sites Electrocatalysts Derived from Covalent Triazine 0Frameworks for Boosting the Oxygen Reduction, Journal of Materials Chemistry A, 2023, DOI: 10.1039/d3ta00307h.

https://doi.org/10.1039/D3TA00307H.

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