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1. Nature Sustainability：高熵水系電解質(zhì)用于全溫鋅電池

王春生、楊文、黃富強、賀艷兵、黃云輝、李巨、夏永姚、Manish Chhowalla等電池頂刊精選!

人們對交通電氣化和電網(wǎng)儲能需求的日益增長，推動著全球范圍內(nèi)電池的發(fā)展。然而，鋰離子電池的供應鏈面臨著資源稀缺的巨大挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)更可持續(xù)的電池儲能系統(tǒng)的趨勢正在不斷增長。水系鋅電池是當下最有希望代替鋰離子電池的儲能系統(tǒng)之一，但其電解液設計卻是一大難題。

在此，美國馬里蘭大學王春生教授與美國陸軍實驗室Oleg Borodin等人設計了一種將LiCl作為支撐鹽的ZnCl₂高熵電解液（HEE）。其中，Li-Cl解離、[ZnC_4?m^2?m]n聚集體長度的減少以及自由溶劑氫鍵網(wǎng)絡的破壞之間的競爭產(chǎn)生了一種獨特的受抑溶劑化結(jié)構，使得該電解液具有高熵和優(yōu)異的離子電導率，從而極大地穩(wěn)定了溶劑并抑制了結(jié)晶。因此，該電解液可同時實現(xiàn)寬電化學窗口和出色的工作溫度范圍(-80 °C至+80 °C，僅在該電解質(zhì)中發(fā)現(xiàn))。

圖1. 鋅金屬負極在不同溫度下的電化學性能

結(jié)果表明，一旦電解液優(yōu)化到Li₂ZnCl₄·9H₂O，組裝后的鋅空氣電池可以在-60 ℃和+80 ℃溫度范圍內(nèi)，以0.4 mA cm^-2的電流密度穩(wěn)定循環(huán)超過800小時，且能夠?qū)崿F(xiàn)100%的超穩(wěn)定鋅沉積/剝離。即使在-60 ℃下，也可以保持高于80%的室溫功率密度。同時，先進的表征和理論計算揭示了其高熵的溶劑化結(jié)構，這也是導致其具有優(yōu)異性能的根本原因。因此，本文提出了一種合理的電解液設計策略，為下一代鋅電池奠定了基礎。

圖2. HEE在鋅空氣電池中的應用

All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte，Nature Sustainability 2023 DOI: 10.1038/s41893-022-01028-x

2. Advanced Materials：含溶劑化Li離子的膠體電解質(zhì)實現(xiàn)高能低溫鋰電池

鋰離子電池（LIBs）在快充和低溫等條件下存在容量低且能量快速衰減的問題。

在此，北京理工大學楊文（Wen Yang）團隊設計了一種膠體液態(tài)電解液（CLE），即在商用碳酸鹽電解液（1M LiPF₆，EC/DMC）中加入微量硫代碳酸鋰（LTC, lithium thiocarbonate）。其中，LTC與體系中鋰鹽陰離子和溶劑配位促進了鋰鹽的解離和鋰離子的解耦，進而極大地提高了σLi⁺（30和-20 ℃時可達到15和4.5 mS cm^-1）。同時，LTC的引入加速了脫溶劑化速率。

圖1. CLE的協(xié)調(diào)環(huán)境

研究表明，微量LTC膠體的引入可形成~5 nm厚富含Li₂CO₃的正極電解質(zhì)界面，而且能夠注入LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂（NCA）納米粒子的晶界，增強Li⁺界面?zhèn)鬏?，阻礙正極顆粒在電池循環(huán)過程中可能發(fā)生破裂。因此，在構筑的Li||CLE||NCA電池中10C的倍率下，NCA電池的最大容量可達135 mAh g^-1，在2000次循環(huán)后有80%的容量保持率。此外，在-10 ℃的低溫條件下，以2 C倍率工作的容量達到122 mAh g^-1，400圈電池循環(huán)后容量保持率達90 %。總之，本文提出的調(diào)整界面電荷轉(zhuǎn)移的策略可以實際地擴展到下一代儲能系統(tǒng)。

圖2. CLE的電化學性能

Colloid Electrolyte with Changed Li+ Solvation Structure for High-Power, Low-Temperature Lithium-Ion Batteries，Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202209140

3. Nature Energy：鋰化金屬二硫化鉬納米片用于高性能鋰硫電池 ? ?

基于氧化還原化學的電池與最先進的鋰離子系統(tǒng)相比可儲存更多的能量，這將在實現(xiàn)能源過渡到凈零碳排放方面發(fā)揮關鍵作用。而鋰硫（Li-S）電池已顯示出非凡的前景，其中電絕緣的硫必須被加載到一個導電的寄主上。

在此，英國劍橋大學Manish Chhowalla和Jieun Yang等人報道了利用預鋰化的金屬性1T相2D MoS₂(Li_xMoS₂)作為貧電解質(zhì)條件下高性能Li-S電池的硫主體材料。其中，導電性和親水性1T相MoS₂納米片的鋰化改善了多硫化鋰的吸附，增強了Li⁺的遷移，加快了電化學反應動力學，提高了多硫化物轉(zhuǎn)化的電催化活性。

圖1. 不同MoS₂基正極的LiPS吸附、Li⁺傳輸和電化學反應動力學

研究表明，鋰化2D金屬MoS₂納米片可以實現(xiàn)高性能Li-S電池。具體而言，Li_xMoS₂中的插層鋰為改善多硫化物的吸附引入了結(jié)合位點，為增強Li⁺的傳輸提供了傳導途徑，進而使電化學反應動力學更加高效。這些特性共同緩解了貧電解質(zhì)對Li-S電池的影響。因此，基于Li_xMoS₂的Li-S軟包電池能夠?qū)崿F(xiàn)441Wh kg^?1的質(zhì)量能量密度和735Wh l^?1的體積能量密度。該設計原則為設計出基于電催化活性和導電二維材料的實用Li-S正極提供了見解。

圖2. 基于Li_xMoS₂的Li-S軟包電池的性能

Lithiated metallic molybdenum disulfide nanosheets for high-performance lithium–sulfur batteries，Nature energy 2023 DOI：10.1038/s41560-022-01175-7

4. Nature Energy：通過鑭化阻止高壓正極中的析氧

涂層和表面鈍化常被用來解決鋰離子電池中高能量密度正極存在的易耗氧和快速降解的問題。

在此，北京大學黃富強教授和美國麻省理工學院李巨教授等人發(fā)展了高電壓誘導的氧析出理論，并報道了一種超越常規(guī)表面摻雜來調(diào)節(jié)能量材料的近表面結(jié)構的鑭化工藝。以LiCoO₂為例并推廣到貧鈷/無鈷的高能量密度層狀正極證明了有效的表面鈍化，抑制了表面退化并改善了電化學性能。在軟包全電池中，高壓循環(huán)穩(wěn)定性大大提高，最高可達4.8?V vs. Li+/Li。

圖1. La-LCO和P-LCO的全電池性能

總之，這些優(yōu)異性能源于工程表面結(jié)構和合成方法的可靠性。在高電壓下，所設計的表面相阻止了氧析出反應。為此，表面工程和涂層加工有望基于高氧活性鈍化、選擇性化學合金化和濕化學的應變工程。

圖2. 具有穩(wěn)定的表面氧和儲氧表面相的La-LCO

Stalling oxygen evolution in high-voltage cathodes by lanthurization，Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-022-01179-3

5. Advanced Materials：抑制石榴石電解質(zhì)晶界處Li₂CO₃還原為LiCx誘導鋰枝晶滲透

石榴石電解質(zhì)（LLZO）是目前全固態(tài)鋰金屬電池中最具前途的電解質(zhì)之一，然而鋰枝晶滲透導致的電池短路問題阻礙了LLZO基全固態(tài)鋰金屬電池的實際應用。其中，LLZO電解質(zhì)晶界（GBs）處的不均勻的離子輸運與電子電導現(xiàn)象被認為是鋰枝晶滲透的主要原因。

在此，清華大學賀艷兵團隊通過冷凍電鏡發(fā)現(xiàn)了鋰沉積過程中LLZO電解質(zhì)晶界處的Li₂CO₃轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂懈唠娮訉щ娦缘腖iCx進而誘導鋰枝晶滲透。同時使用Li₃AlF₆（LAF）作為燒結(jié)添加劑可調(diào)整LLZO內(nèi)GBs的離子和電子傳導性：首先，在改性的LLZO（LAO-LLZOF）的晶界處注入了LiAlO₂（LAO）和摻雜了F元素，大大降低了晶界處Li₂CO₃的含量，拓寬了LLZO 晶界的能帶間隙，從而降低了LAO-LLZOF的電子電導率；其次，LAO在晶界處形成了一個三維連續(xù)的離子傳輸網(wǎng)絡，均勻了晶界處的離子傳輸，顯著提高了電解質(zhì)總的離子傳導率。

圖1. 鋰沉積前后LLZO中晶界的結(jié)構和元素組成

研究表明，由于抑制了鋰枝晶在LLZO內(nèi)的滲透，組裝全固態(tài)LiFePO₄/LAO-LLZOF/Li電池在3 C條件下可穩(wěn)定循環(huán)5500次、組裝全固態(tài)Li/LAO-LLZOF/Li 電池在電流密度為0.2 mA cm^-1時可穩(wěn)定循環(huán)1290 h。這項工作揭示了循環(huán)過程中Li₂CO₃在LLZO晶界上的化學反應，提出了一種鋰枝晶在石榴石電解質(zhì)中滲透新機制，并為調(diào)節(jié)LLZO晶界的離子/電子輸運性質(zhì)提供了一種實用策略。

圖2. 基于LLZO和LAO-LLZOF的電池的電化學性能

Inhibiting Formation and Reduction of Li₂CO₃to LiCx at Grain Boundaries in Garnet Electrolytes to Prevent Li Penetration，Advanced Materials 2023 DOI：10.1002/adma.202208951

6. Advanced Materials：用于水系鋅金屬電池的新型鋅鹽

水系鋅離子電池（ZIBs）因其具有低成本和高安全性等優(yōu)點被視為目前最具有前途的儲能解決方案之一，但其存在與電解質(zhì)密切相關的化學和電化學降解問題。

在此，華中科技大學黃云輝教授、伽龍教授和麻省理工學院李巨教授等人報道了一種新的鋅鹽設計和一種長循環(huán)壽命水系ZIBs。具體而言，帶有合理設計的陰離子基團N-(苯磺?；?苯磺酰胺(BBI-)的Zn(BBI)₂鹽具有特殊的兩親分子結(jié)構，它結(jié)合了親水基團和疏水基團的優(yōu)點，可以適當調(diào)整溶解度和界面條件。此外，這種新型鋅鹽不含氟可通過高產(chǎn)率和低成本的方法合成。

圖1. 1 M Zn(BBI)₂改善了Zn||Cu和Zn||Zn電池的電化學性能

研究發(fā)現(xiàn)，1 M Zn(BBI)₂水性電解質(zhì)具有寬的正極穩(wěn)定窗口，有效地穩(wěn)定了Zn金屬/H₂O界面，減緩了化學和電化學降解。新型低鹽濃度電解質(zhì)1 M Zn(BBI)₂能夠極大地改善Zn||Cu電池，Zn||Zn對稱電池和Zn||PANI全電池的電化學性能，優(yōu)于使用商業(yè)1 M ZnSO₄以及其他有機鹽的 (1 M Zn(OTf)₂和1 M Zn(TFSI)₂) 電解質(zhì)循環(huán)的電池。本文的新電解質(zhì)系統(tǒng)易于合成，成本低，具有優(yōu)異的化學和電化學穩(wěn)定性，能夠為可持續(xù)能源應用提供持久的水系ZIBs。

圖2. 1M Zn(BBI)₂緩解了各種電化學和化學降解

A New Zinc Salt Chemistry for Aqueous Zinc-Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI：10.1002/adma.202210055

7. Energy Storage Materials：水性電解質(zhì)助溶劑用于超長壽命可充電鋅離子電池

高活性游離水產(chǎn)生的鋅枝晶和析氫反應(HER)嚴重阻礙了水系鋅離子電池(AZIBs)的商業(yè)化發(fā)展，然而調(diào)節(jié)Zn²⁺的溶劑化結(jié)構是解決上述問題的有效途徑。

在此，華中科技大學黃云輝教授&合肥工業(yè)大學黃志梅副教授團隊設計了一種極性溶劑四甲基脲(TMU)作為水性電解質(zhì)中的助溶劑。其中，TMU中-C=O基團與Zn²⁺和H₂O形成的強相互作用，不僅有益于重塑Zn²⁺溶劑化結(jié)構而且破壞H₂O的本征氫鍵(H鍵)。此外，TMU中-N(CH₃)₂的空間排斥效應阻止水進入初級溶劑化結(jié)構。這種協(xié)同作用降低了H₂O活性，從而抑制了鋅枝晶和HER。

圖1. 鋅陽極的循環(huán)穩(wěn)定性及表征

結(jié)果表明，采用TMU基電解質(zhì)的Zn||Cu電池在電流密度為10 mA cm^-2的情況下，可以穩(wěn)定運行6000次以上，庫倫效率為99.8%，Zn||Zn電池的容量可達5 Ah cm^-2，超過了大多數(shù)涉及共溶劑的文獻報道。Zn||NH₄V₄O₁₀電池在N/P為4的情況下，循環(huán)使用300次，容量保持率68%，明顯優(yōu)于不使用TMU(3.9%)的電池。本工作在分子水平上合理設計電解質(zhì)組分對于穩(wěn)定Zn負極和實現(xiàn)高性能AZIBs至關重要。

圖2. Zn||NH₄V₄O₁₀全電池在BE和TMU20電解質(zhì)中的電化學性能

A Co-solvent in aqueous electrolyte towards ultralong-life rechargeable zinc-ion batteries，Energy Storage Materials 2023 DOI：10.1016/j.ensm.2023.01.020

8. Energy Storage Materials：水分活化的深層共晶電解質(zhì)穩(wěn)定鋅金屬負極

采用鋅金屬負極的可充電水系鋅離子電池具有低成本、高安全和高能量密度等特點，被認為是對現(xiàn)有儲能系統(tǒng)的重要補充。然而，鋅金屬負極在水系電解質(zhì)中由于鋅枝晶生長導致的有限循環(huán)可逆性，阻礙了其進一步的實際應用。

在此，復旦大學夏永姚教授、上海大學易金副教授等人設計了一種由低濃度ZnCl（0.21 m）、氯化膽堿（ChCl）和乙二醇（EG）組成的水分活化的不易燃深層共晶電解質(zhì)，其中Cl^–和EG以及水分子共同參與Zn配位網(wǎng)絡。與傳統(tǒng)的水性電解質(zhì)和不含水的ZADEE相比，提出的Zn²⁺溶劑化鞘結(jié)構（[ZnCl(EG)₂(H₂O)₂]⁺）不僅抑制了鋅鍍/剝離過程中水誘導副反應和鋅枝晶的形成，同時也降低了Zn²⁺的脫溶能壘，加速了Zn²⁺的輸運。

圖1. 基于ZADEE-nH₂O電解質(zhì)的電化學性能

結(jié)果表明，獲得了具有長期循環(huán)壽命（3000 h）、高平均鋅電鍍/剝離庫侖效率99.3%的無枝晶鋅負極。此外，基于ZADEE-4H₂O電解質(zhì)的鋅離子混合超級電容器（ZIHSCs）和鋅離子電池（ZIBs）都具有超長循環(huán)壽命（50000循環(huán)后容量保持率為85.4%，10000循環(huán)后容量保持率為71.4%）。與以往報道的結(jié)果相比，所提出的水分活化深層共晶電解質(zhì)可以進一步促進鋅基儲能器件的發(fā)展。

圖2. 基于ZADEE-nH₂O電解質(zhì)的電化學性能

Moisture-activated deep eutectic electrolyte enabling stable metal Zn anodes，Energy Storage Materials 2023 DOI：10.1016/j.ensm.2023.01.013

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