近日,德國馬普化學能源轉化研究所Walter Leitner(通訊作者)等人報道了他們利用均相分子絡合物研究了甲醇(CH3OH)無受體脫氫生成一氧化碳(CO)和氫氣(H2)的過程。
研究發(fā)現(xiàn),包含MACHO配體骨架的釕(Ru)和錳(Mn)的配合物顯示出對該反應的有希望的活性。
其中,分子Ru絡合物[RuH(CO)(BH4)(HN(C2H4PPh2)2)](Ru-MACHO-BH)在密閉容器中進行分解,在150 °C達到12 bar的高壓時,CO的轉化次數(shù)高達3150次,H2形成的轉化次數(shù)高達9230次。
通過對照實驗證實金屬配合物介導了甲醇最初快速脫氫為甲醛和甲酸甲酯,隨后緩慢脫羰。根據(jù)催化劑和反應條件的不同,氣體混合物中的CO/H2比在很寬的范圍內(nèi)變化,從幾乎純氫氣到1: 2的化學計量極限。
該研究可能有利于在能源或化學應用中進一步使用氣體,基于方便儲存和易于運輸?shù)募状?,作為動力合成氣技術的額外選擇。
Acceptorless dehydrogenation of methanol to carbon monoxide and hydrogen using molecular catalysts.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2021, DOI: 10.1002/anie.202110910.
https://doi.org/10.1002/anie.202110910.
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