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?郭再萍/李丹AEM：MoS2-ZnIn2S4異質結界面增強離子/電子遷移和鈉離子儲存

構建異質結界面多級結構是開發(fā)鈉離子電池高效儲能陽極的有效途徑。基于此，澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授和鄭州大學李丹副教授（共同通訊作者）等人報道了一種ZnIn₂S₄包裹MoS₂復合材料（MoS₂@ZnIn₂S₄）。

理論計算表明，MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn和In面形成了兩種不同的異質結界面，產生相反方向的內建電場，為促進電子轉移提供了額外的驅動力。

這兩個異質結界面，特別是MoS₂-In界面，表現出較強的Na⁺吸附能并降低了Na⁺遷移能壘。同時，MoS₂和ZnIn₂S₄的分步反應機理顯示出了促進整個電化學過程的協同效應。

由于其晶格參數存在顯著差異，MoS₂和ZnIn₂S₄形成了兩個不同的界面，一個是MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn面形成的異質結界面，另一個是MoS₂與ZnIn₂S₄的In面形成的異質界面，分別記為MoS₂-ZnIn₂S₄和MoS₂-ZnIn₂S₄*。

MoS₂-ZnIn₂S₄和MoS₂-ZnIn₂S₄*異質結的構建提高了復合材料的導電性，功函數和費米能級的差異使電子轉移具有方向性。d帶中心向費米能級的移動也使Na⁺更容易吸附，有利于Na⁺插層反應。此外，產生的內建電場為反應激發(fā)高密度電子流動和加速電子轉移提供了額外的驅動力。

通過計算Na⁺在材料中不同位點的吸附能和離子遷移能也從理論上證明了構建MoS₂與ZnIn₂S₄異質結的優(yōu)勢。計算結果表明，Na⁺在MoS₂與ZnIn₂S₄的In面形成的異質結中有最低的Na⁺遷移能壘，MoS₂-ZnIn₂S₄*是最有利于Na⁺的遷移的界面。DFT計算和實驗結果共同揭示了MoS₂@ZnIn₂S₄復合材料具有優(yōu)異的電化學性能的反應機理和原因。

Enhanced Ion/Electron Migration and Sodium Storage Driven by Different MoS₂-ZnIn₂S₄ Heterointerfaces. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203248.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203248.

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