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?貴大Chem. Eng. J.：Ti3+缺陷@Cu-Nx實現(xiàn)高效光催化固氮

在溫和條件下，使用清潔的光催化技術(shù)減少儲氫材料或化學(xué)原料中的氮(N₂)是實現(xiàn)全球不可再生能源平衡的一種有吸引力的N₂利用策略。作為一種典型的高附加值化學(xué)品，N₂還原成的NH₃可作為肥料材料，它還可以作為各種化工工藝的重要原料。然而，由于N≡N鍵斷裂較難(940.95 kJ mol^-1)和競爭性的析氫反應(yīng)(HE)R，光催化氮還原存在效率低的問題。這也就說明增強N₂吸附和N≡N鍵斷裂是一個重要的研究領(lǐng)域，而銅基材料作為過渡金屬在光催化氮還原(PNRR)中引起了極大的興趣。

基于此，貴州大學(xué)陳前林等人研究了以Cu-N_x(電子聚集體)橋接在電子供體(Ti³+缺陷)上作為PNRR催化劑。

本文通過在可見光照射下評估了制備的光催化劑的PNRR性能。在常溫常壓的N₂飽和甲醇水溶液中，所有的催化劑都具有一定的催化固氮活性，0.03CuTi的催化固氮活性最高(29 ummol g^-1 h^-1)。本文的催化活性測試還表明，所構(gòu)建的Cu-N₃-Ti³⁺結(jié)構(gòu)提高了催化劑的固氮效率。此外，本文還對0.03CuTi進行了其他應(yīng)用性能測試。本研究在模擬可見光條件下利用0.03CuTi催化降解抗生素(鹽酸四環(huán)素，50 mg L^-1)，研究發(fā)現(xiàn)，不同用量的催化劑的催化性能是由光能驅(qū)動的，光照210分鐘后催化劑的降解率分別為35%(50 mg-0.03CuTi)、24.6%(80 mg-0.03CuTi)和11%(20 mg-0.03CuTi)。

值得注意的是，雖然Cu-N₃-Ti³⁺結(jié)構(gòu)優(yōu)化了電荷轉(zhuǎn)移，但在5次循環(huán)測試之后，0.03CuTi的產(chǎn)氨率幾乎降低到一半。通過相應(yīng)的表征和數(shù)據(jù)分析，循環(huán)后催化劑性能的下降源于Cu-N_x向Cu²⁺的轉(zhuǎn)變。此外，Cu-SACs修飾的含氮基質(zhì)可產(chǎn)生更親水的復(fù)合表面，同時也會影響催化反應(yīng)產(chǎn)物或基底在三相之間的轉(zhuǎn)移。

本文的XPS和XAS結(jié)果證明，所制備的具有電荷不對稱結(jié)構(gòu)的Cu-N₃-Ti³⁺有效地促進了N₂分子的吸附和活化(Cu-SACs與缺陷結(jié)構(gòu)之間的電荷轉(zhuǎn)移有助于促進Cu-N_x與Ti³⁺載體之間的強相互作用)。同時，本文的催化劑在模擬陽光照射反應(yīng)體系中發(fā)生了N₂→NH₃(N₂被Cu-N_x-Ti³⁺捕獲還原)的轉(zhuǎn)變過程，表現(xiàn)出良好的光催化活性和循環(huán)穩(wěn)定性。

更重要的是，本文還基于密度泛函理論計算了四種材料的PNRR質(zhì)子化過程，這對理解催化劑的催化機理十分有幫助。相比之下，Cu-N₃更容易吸附N₂并將其轉(zhuǎn)化為^*NN，更高的d帶中心電荷(^*NN)和更高的ΔG(^*NN)-ΔG(^*H)能壘導(dǎo)致更多的電荷轉(zhuǎn)移到被吸附的基底上，從而顯著削弱^*NN向^*NNH轉(zhuǎn)變的自由能。計算結(jié)果還證明，在整個過程中負載Cu有利于提高Cu-N_x-Ti³⁺結(jié)構(gòu)的電荷密度，從而抑制HER，降低PNRR能壘?？傊?，本文構(gòu)建的具有Ti³⁺缺陷的Cu-N_x單原子異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑的概念可以推廣，這將有助于高效、綠色和可持續(xù)的固氮催化劑的開發(fā)。

Ti³⁺ defects bridge a Cu-N_x structure to improve electron transport for photocatalytic nitrogen fixation, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142039.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142039.

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