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Adv. Mater.：CoOx-BVO/CN-IL實(shí)現(xiàn)高選擇性CO2還原

利用Z-型異質(zhì)結(jié)通過(guò)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的水氧化和CO₂還原提供了獲取能量?jī)?chǔ)存和減少溫室氣體（GHG）排放的途徑，但電荷載體的分離以及水氧化和CO₂活化位點(diǎn)的調(diào)節(jié)仍具有挑戰(zhàn)性。

基于此，黑龍江大學(xué)井立強(qiáng)教授和邊輯教授、英國(guó)倫敦大學(xué)唐軍旺教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)空間上分離的具有CoO_x簇和咪唑離子液體（IL）的雙位點(diǎn)來(lái)構(gòu)建BiVO₄/g-C₃N₄（BVO/CN）Z-型異質(zhì)結(jié)光催化劑。

對(duì)比脲-C₃N₄對(duì)應(yīng)物，優(yōu)化的CoO_x-BVO/CN-IL的CO生產(chǎn)速率高約80倍，不產(chǎn)生H₂，同時(shí)產(chǎn)生了幾乎化學(xué)計(jì)量的O₂氣體。

此外，其對(duì)CO₂還原的電子轉(zhuǎn)移效率達(dá)到36.4%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)BVO/CN（4.0%）和尿素-CN（0.8%）的電子轉(zhuǎn)移率，突出了雙位點(diǎn)的協(xié)同作用。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了改性CoO_x團(tuán)簇和IL對(duì)BVO/CN Z-型異質(zhì)結(jié)電荷轉(zhuǎn)移和分離的影響。通過(guò)CoO_x-BVO的界面幾何和電子轉(zhuǎn)移過(guò)程后的空穴位置，得到了穩(wěn)定的CoO_x-BVO模型，BVO的Co原子和O原子之間建立了弱結(jié)合。

在激發(fā)態(tài)下，光生空穴積聚在模型的CoO_x部分，引入CN后電荷分布沒(méi)有變化。引入CN后電荷轉(zhuǎn)移路徑明顯延長(zhǎng)，CoO_x-BVO和CoO_x-BVO/CN的界面整體電荷轉(zhuǎn)移基本在300 fs內(nèi)完成，表明改性CoO_x可有效提取BVO的光生空穴，從而促進(jìn)Z-型異質(zhì)結(jié)中的電荷轉(zhuǎn)移，揭示了IL對(duì)BVO/CN Z-型異質(zhì)結(jié)電荷分離的重要作用。

通過(guò)BVO/CN的界面幾何和電子轉(zhuǎn)移過(guò)程后的電子數(shù)發(fā)現(xiàn)，激發(fā)后電子聚集在BVO/CN異質(zhì)結(jié)的CN部分。引入IL后，電子在CN的內(nèi)兩層表現(xiàn)出震蕩特性，可解釋為CN外層與IL間π-π相互作用引起的屏蔽效應(yīng)。

此外，引入CO₂后，對(duì)于BVO/CN，CN上的電子聚集特征比沒(méi)有CO₂的情況更明顯。經(jīng)過(guò)IL修飾后，BVO/CN的電子轉(zhuǎn)移特性得到了極大的促進(jìn)，特別是電子克服了CN內(nèi)層的限制，向外層集中，表明改性IL具有強(qiáng)大的感應(yīng)效應(yīng)，可在CO₂富集微環(huán)境中捕獲電子。結(jié)果表明，修飾后的IL可在CO₂存在下有效地捕獲電子并激活CO₂。

A Z-scheme Heterojunctional Photocatalyst Engineered with Spatially Separated Dual Redox Sites for Selective CO₂ Reduction with Water: Insight by in-situ μs-transient Absorption Spectra. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300064.

https://doi.org/10.1002/adma.202300064.

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