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能源女神,頂級大牛!孟穎教授團隊2022年度成果精選

能源女神,頂級大牛!孟穎教授團隊2022年度成果精選
孟穎(Ying Shirley Meng),美國芝加哥大學分子工程學院教授,美國能源部阿貢國家實驗室能源存儲科學合作中心(ACCESS)首席科學家,加州大學圣地亞哥分校(UCSD)納米工程系及能源技術Zable榮譽首席教授,可持續(xù)電力和能源中心(SPEC)的創(chuàng)始主任,以及材料設計與探索研究所(IMDD)的創(chuàng)始主任,美國電化學學會成員,能量儲存及轉化實驗室(LESC)的首席研究員。于2005年取得新加坡-麻省理工聯(lián)合培養(yǎng)微納米系統(tǒng)博士學位,隨后在麻省理工學院進行博士后工作。2008-2009年在佛羅里達大學任教,2009年至今在加州大學圣地亞哥分校任教,并在2017年晉升為教授。
孟穎教授團隊已在Nature,?Science,?Nature Energy,?Nature Materials,?Joule,?Energy & Environmental Science,?Journal of American Chemical Society等國際著名學術期刊上發(fā)表超過500篇同行評議論文,兩部專著章節(jié)和六項專利,獲得過多項著名獎項,如英國皇家學會邁克爾·法拉第勛章,國際電池協(xié)會(IBA)電池研究獎, 美國化學會ACS應用材料和界面青年研究者獎,能量儲存及創(chuàng)新國際聯(lián)盟(ICESI)就職青年職業(yè)獎,國際材聯(lián)-新加坡青年科學家獎,電化學學會C. W. Tobias青年研究者獎,巴斯夫-大眾電化學科學獎和美國國家科學基金會(NSF)(NSF)職業(yè)獎等。課題組主頁:http://smeng.ucsd.edu/及https://voices.uchicago.edu/smeng/.
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Joule:多尺度成像分析與計算模型結合研究厚正極退化機制
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芝加哥大學孟穎教授和法國于勒凡爾納-庇卡底大學Alejandro A. Franco等人報道了通過多尺度成像方法研究厚電極退化的機制。作者選擇了一種由高Ni層狀NMC811(LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2)基正極(厚度約80 μm,面容量約6 mAh/cm2)和Li金屬負極制成的電池,作為電池界正在進行的研究目標(電池級能量密度超過400 Wh/kg)的代表性示例。PFIB-SEM用于研究大的代表性3D體積(>100×35×70 μm3),以評估厚NMC811正極在不同電化學循環(huán)條件下的微觀結構演變。
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為深入了解納米尺度上沿厚度方向的反應異質性,通過FIB提升工藝制備NMC811電極頂部和底部的薄片,用于掃描透射電子顯微鏡(STEM)至原子分辨率。從這種多尺度成像方法中提取的微觀和納米結構特征被用于基于在電極尺度上收集的3D PFIB數(shù)據(jù)構建4D計算模型,考慮了活性材料、CBD和孔隙的明確位置。
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此外,作者利用該模型評估了正極電解質界面(CEI)形成對傳輸特性的影響,以及識別厚電極內部的空間操作異質性。該研究在實驗/建模協(xié)同作用下,揭示了CBD在定義厚正極的電子和離子傳輸網(wǎng)絡中的關鍵作用,這些網(wǎng)絡極大地影響了高壓循環(huán)條件下的操作異質性和電極性能?;谶@些見解,作者展示了基于高壓LNMO(LiNi0.5Mn1.5O4)的正極(厚度約80 μm),由于通過干電極涂層工藝優(yōu)化的CBD滲透網(wǎng)絡,該正極可提供穩(wěn)定的循環(huán)性能。
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Coupling of multiscale imaging analysis and computational modeling for understanding thick cathode degradation mechanisms.?Joule,?2022, DOI: 10.1016/j.joule.2022.12.001.
https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.12.001.
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Science綜述:電解質的發(fā)展歷程
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電解質是離子電池(LIBs)的重要組成部分,物理上將兩個電極隔離開,允許工作離子同時在電池中傳輸電荷和質量,使電池反應可以持續(xù)地工作。電解質必須同時滿足多個標準,包括電極之間傳輸離子的同時絕緣電子,并保持對強反應性電極的穩(wěn)定性。在大多數(shù)先進電池體系中,兩個電極的工作電位遠遠超過電解質的熱力學穩(wěn)定性極限,因此必須通過電解質和電極之間的犧牲反應形成的界面來實現(xiàn)穩(wěn)定性?;诖?,芝加哥大學孟穎教授、阿貢國家實驗室Venkat Srinivasan教授和許康教授等人報道了一篇關于電池電解質的綜述,總結了電解質發(fā)展的歷程,以及當下發(fā)展遇到的挑戰(zhàn)和已有的解決策略。
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在文中,作者從相界面驅動的LIBs、下一代電池的電解質和界面設計、電解質和界面的新概念等角度進行了論述。全面了解電解質中的溶劑化結構、相關的界面化學及其沿2D和3D空間尺度的分布,以及在電化學過程中化學如何演變,可通過使用多種先進觀測技術的組合,收集的大數(shù)據(jù)集進行研究來實現(xiàn)。其中,包括液體和固體核磁共振、X射線或中子散射得到的差分PDF,以及配備斷層掃描和電子能量損失光譜的低溫分析電子顯微鏡。
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電解質在分解過程中形成了具有納米厚度的界面,而界面的存在確保了LIBs快速的充/放電速率、高的電壓和循環(huán)可逆性。此外,設計更好的電解質也意味著對電極材料設計先進的界面。后續(xù)對電解質的研究不僅要聚焦電解質中離子的體相傳輸,還要更多關注其與電極之間的界面問題。
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Designing better electrolytes.?Science,?2022, DOI: 10.1126/science.abq375.
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq3750.
3
AEM:快速充電LIBs中增強的電解質傳輸和動力學對石墨剝離和Li沉積的影響
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盡管在能量保持方面取得了重大進展,但在極端快速充電(XFC)條件下,鋰離子電池(LIBs)面臨著循環(huán)壽命無法持續(xù)的縮短,主要源于石墨負極和電解質之間的各種動力學限制?;诖耍?strong>加州大學圣地亞哥分校孟穎教授、Zheng Chen和John Holoubek等人報道了他們研究分析了具有傳統(tǒng)碳酸鹽電解質的LiNi0.6Mn0.2Co0.2(NMC622)||石墨袋式電池在XFC條件下運行時的倍率誘導負極失效機制。作者證明了使用傳統(tǒng)電解質的電池中的石墨負極經(jīng)歷了嚴重的容量衰減,這是由于通過Li沉積導致的Li損失、孤立石墨的位錯以及由于電荷轉移動力學不足而導致的剝離驅動的間隙SEI形成。
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此外,作者通過適當?shù)倪x擇、設計和羧酸酯基電解質的應用解決了這些故障?;? M六氟磷酸鋰(LiPF6)甲基丙酸(MP)+10%氟碳酸乙烯(FEC)(M9F1)的電解質在4 C(15 min)充電時,能夠保持82.5%的電池能量密度,而使用傳統(tǒng)1.2 M LiPF6的3:7碳酸乙烯(EC)/甲基碳酸乙酯(EMC)(Gen 2)混合溶液的電池僅保留73.4%的能量密度。
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測試發(fā)現(xiàn),使用M9F1的電池在500和1000次循環(huán)后分別表現(xiàn)出88.2%和77.9%的容量保留率,而在Gen 2中僅為54.1%和12.4%。M9F1能夠規(guī)避上述失效條件是由于改善的離子電導率、高遷移數(shù),有利于電荷轉移的溶劑化結構,以及形成薄的有利成分的SEI。該工作明確地展示了XFC條件下LIBs的復合失效模式,同時展示了電解質成分對該過程的轉化作用以及由此產(chǎn)生的性能。
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Enhanced Electrolyte Transport and Kinetics Mitigate Graphite Exfoliation and Li Plating in Fast-Charging Li-Ion Batteries.?Adv. Energy Mater.,?2022, DOI: 10.1002/aenm.202202906.
https://doi.org/10.1002/aenm.202202906.
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Energy Storage Mater.:評估Li-ASSBs和全電池的臨界電流密度
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全固態(tài)鋰-金屬電池(Li-ASSBs)由于其在實現(xiàn)高能量密度方面的潛力,近年來備受關注。然而,室溫下Li-ASSBs的低臨界電流密度(CCD)仍是限制商業(yè)化前景的主要瓶頸。大多數(shù)研究表明,CCDs顯著低于傳統(tǒng)LIBs,但這些報告之間缺乏一致性。雖然這些CCD不一致性可歸因于壓力、溫度和固體電解質化學的變化,但是文獻中通常忽略了關鍵參數(shù)?;诖耍?strong>芝加哥大學孟穎教授和加州大學圣地亞哥分校Jihyun Jang等人報道了Li金屬的制造壓力接觸保持時間與CCD之間的關系,從而闡明了受控Li變形對CCD的影響。
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在文中,作者使用常見的Li-ASSBs電池結構,即Li|Li6PS5Cl(LPSCl)|Li對稱電池和NCM811|LPSCl|Li全電池,討論了控制Li金屬對稱電池和全電池CCDs的堆疊壓力因素。作者證明了在制造和操作參數(shù)中,制造過程中Li和SSE之間的接觸時間也是可以顯著影響對稱電池中CCD值的關鍵因素。
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此外,作者還通過電池準備和循環(huán)過程中的操作壓力監(jiān)測,系統(tǒng)地解決了對稱電池和全電池之間CCD差異的根本原因。最后,作者發(fā)現(xiàn)使用恒壓電池設計可以在循環(huán)時釋放電池內部的壓力變化驅動應力,有助于在室溫附近運行的Li-ASSBs中實現(xiàn)更高的CCD。
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Assessing the critical current density of all-solid-state Li metal symmetric and full cells.?Energy Storage Mater.,?2022, DOI: 10.1016/j.ensm.2022.12.013.
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.12.013.
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Adv. Energy Mater.:抑制鋰金屬負極的化學腐蝕
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鋰(Li)金屬負極是下一代高能量密度可再充電鋰金屬電池(LMBs)的關鍵。雖然研究人員進行了廣泛的研究來延長LMBs的循環(huán)壽命,但是與液態(tài)電解質中鋰金屬的化學腐蝕有關的壽命尚未得到定量理解?;诖耍?strong>芝加哥大學孟穎教授、密歇根州立大學Chengcheng Fang和加州大學圣地亞哥分校Wurigumula Bao等人報道了將滴定氣相色譜法(TGC)和低溫聚焦離子束相結合,構建了各種液體電解質體系中化學腐蝕速率與電化學沉積Li形態(tài)之間的定量關系。
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為評估Li金屬在液體電解質中的化學穩(wěn)定性,作者使用TGC量化了四種代表性液體電解質系統(tǒng)中鍍鋰的腐蝕趨勢:高濃度醚基“Bisalt”電解質(DME中的4.7 m LiFSI+2.3 m LiTFSI)、低濃度醚基“Nitrate”電解質(DME: DOL中的1 M LiTFSI,含2 wt%LiNO3)、碳酸鹽基“Gen 2”電解質(EC: EMC中的1.2 M LiPF6)和局部高濃度電解質(LHCE,LiFSI: DME: TTE,摩爾比為1: 1.2: 3)。同時,Cryo-FIB/SEM還記錄了Li在不同腐蝕階段的形態(tài)變化。
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研究發(fā)現(xiàn),鍍Li的孔隙率對確定Li在液體電解質中的腐蝕速率有重要影響。通過結合TGC和Cryo-FIB/SEM對鍍Li進行三維(3D)重建,對鍍Li的孔隙率進行了量化,并計算了其在液體電解質中的相應腐蝕速率。最后,通過使用先進的LHCE和優(yōu)化的堆疊壓力(350 kPa),實現(xiàn)了Li的超低孔隙率。在液體電解質中浸泡10天后,所得低孔隙率Li僅有0.8%的Li0質量損失。該研究揭示了Li金屬孔隙度、SEI組成和Li腐蝕速率之間的基本關系。
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Suppressing Chemical Corrosions of Lithium Metal Anodes.?Adv. Energy Mater.,?2022, DOI: 10.1002/aenm.202202012.
https://doi.org/10.1002/aenm.202202012.
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Nat. Energy:實際LMBs中可逆和不可逆Li的量化
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準確評估電極的可逆性對電池性能評估至關重要,但是在鋰金屬電池(LMBs)中獲得鋰(Li)負極的真正可逆性還具有挑戰(zhàn)性,主要是因為Li的使用量過大?;诖?,芝加哥大學孟穎教授、中科院寧波材料所劉兆平研究員和周旭峰研究員等人報道了一種定量評估實際LMBs可逆性的分析方法。我們確定了控制負極可逆性的關鍵參數(shù),隨后通過考慮循環(huán)Li負極的活性和非活性Li的質量,構建了它們與循環(huán)次數(shù)的關系。
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在文中,作者定量區(qū)分了Ah水平LMB袋式電池中循環(huán)LMA中的活性Li0和非活性Li0。聯(lián)苯/四氫呋喃(THF)溶液用于化學金屬化活性Li金屬(Li0),但也用于保持封裝非活性Li0的SEI的完整性,分離的活性Li0和非活性Li0可以獨立地定量。此外,我們還確定了關鍵參數(shù),包括特定循環(huán)期間陰極鍍鋰的(ir)可逆百分比,描述了LMBs的真實(ir)可逆性。
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基于關鍵參數(shù)的定量分析表明,高堆疊壓力通過最小化SEI的開裂可能性來抑制固有的Li損失,并且在高充電速率下樹枝狀Li的聚集導致不可逆性的嚴重惡化。通過使用這種分析方法和定性形態(tài)學特征,可以揭示Li金屬負極(LMA)的組成和結構演變。作者對可逆和不可逆Li的量化提供了一種可變的獨立方式,以研究LMBs中不同操作條件的影響,包括堆疊壓力、充/放電速率、截止電壓和工作溫度。該方法還揭示了電池組件的影響,包括正極、負極、粘合劑、隔板和電解質,對LMBs電池設計有重大貢獻。
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Quantification of reversible and irreversible lithium in practical lithium-metal batteries.?Nat. Energy,?2022, DOI: 10.1038/s41560-022-01120-8.
https://doi.org/10.1038/s41560-022-01120-8.
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Adv. Energy Mater.:全固態(tài)薄膜電池在5 V電壓下穩(wěn)定的正極電解質界面
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尖晶石型LiNi0.5Mn1.5O4(LNMO)是一種最有前途的5 V級鋰離子電池(LIBs)正極材料,可以實現(xiàn)高能量密度和低成本。然而,在液態(tài)電解質電池中,高電壓會通過碳酸鹽基液態(tài)電解質的氧化分解導致電池持續(xù)退化。然而,一些固態(tài)電解質具有較寬的電化學穩(wěn)定性范圍,可以承受所需的氧化電位。基于此,芝加哥大學孟穎教授和加州大學圣地亞哥分校Minghao Zhang等人報道了對由LNMO正極和固態(tài)鋰磷氧氮化物(lithium phosphorus oxynitride,LiPON)電解質組成的薄膜電池進行了測試,并對循環(huán)前后的界面進行了表征。以鋰(Li)金屬為負極,該系統(tǒng)可以提供穩(wěn)定的性能循環(huán)600次,平均庫侖效率(CE)超過99%。
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通過結合目標光譜、微觀和計算工具,對LNMO正極和LiPON固態(tài)電解質之間的界面有了新的見解。中子深度剖面(neutron depth profiling,NDP)揭示了由于LiPON沉積導致的LNMO/LiPON界面處LNMO的覆鋰層,解釋了LNMO第一次充電期間的過剩容量。如密度泛函理論(DFT)預測和低溫STEM/EELS檢查所證實,富鋰LNMO呈現(xiàn)出從4+到3+的Mn氧化價態(tài)變化。
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在富Li作用下,正極結構是完整的,在電化學活化后不會受到顯著影響。Cryo-TEM進一步顯示了具有緊密接觸的LNMO/LiPON界面,該界面在500次循環(huán)過程中沒有空隙和裂紋。STEM/EELS表明,界面上的主要元素保持其原始化學鍵合環(huán)境,而觀察到的共形和穩(wěn)定界面有助于LiPON對LNMO的電化學穩(wěn)定性。從無添加劑電極及其與機械和電化學兼容SSE的緊密接觸中獲得的知識表明,通過專用界面工程可以實現(xiàn)5 V級正極材料的長期循環(huán)穩(wěn)定性。
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Unraveling the Stable Cathode Electrolyte Interface in all Solid-State Thin-Film Battery Operating at 5 V.?Adv. Energy Mater.,?2022, DOI: 10.1002/aenm.202201119.
https://doi.org/10.1002/aenm.202201119.
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Adv. Energy Mater.:硼酸鹽添加劑在高壓電解質中對LRLO影響
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富Li層狀氧化物(LRLO)因其理論容量高,引起了人們對高能鋰離子電池(LIBs)的極大興趣。然而,在循環(huán)過程中的容量衰減和電壓衰減阻礙了LRLO的實際應用?;诖?,加州大學圣地亞哥分校孟穎教授和Minghao Zhang等人報道了使用雙(草酸)硼酸鋰(LiBOB)作為電解質添加劑來提高高壓LRLO/石墨全電池的循環(huán)穩(wěn)定性。含有LiBOB電解質的電池提供248 mAh g-1的初始容量,當倍率為C/5時,在4.5 V下循環(huán)150次后容量保留率為95.5%,200次循環(huán)后容量保留率為89.5%。
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在C/10或C/5電池高壓下,作者進行了長時間測試,顯示出在極端條件下優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,我LRLO/石墨全電池在200次循環(huán)中電壓衰減為196 mV(每周期1.0 mV),比已報道的LRLO材料(在長時間循環(huán)中每周期超過1.4 mV)要低。作者認為LiBOB添加劑在高壓循環(huán)中的優(yōu)勢來自于它對電解質中產(chǎn)生的HF的清除作用,從而減少了對CEI和SEI的HF腐蝕。
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保存良好的CEI還減少了正極表面/次表面相變,減緩了電池中極化的增加,有助于緩解LRLO電池中的電壓衰減。由于對CEI和SEI的良好保護,循環(huán)過程中發(fā)生的石墨中毒也較少,同時減少了過渡金屬(TM)的溶解和TM的沉積,從而提高了含LiBOB電解質的高壓循環(huán)穩(wěn)定性。結果表明,硼酸鹽添加劑是一種很有前途的高壓電解質優(yōu)化策略,可以用于LRLO的工業(yè)化。
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Elucidating the Effect of Borate Additive in High-Voltage Electrolyte for Li-Rich Layered Oxide Materials.?Adv. Energy Mater.,?2022, DOI: 10.1002/aenm.202103033.
https://doi.org/10.1002/aenm.202103033.

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