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熵作為熱力學(xué)第二定律的一個代名詞，一般是說明能量在空間中分布的混亂程度。其中如果熵越大，則能量的分布越混亂。推而廣之，不只是能量，乃是宇宙，都是在建立次序的過程中，因此熵都在降低的過程。

與之不同的是，一些特殊的領(lǐng)域，比如最近火熱的鋰電池領(lǐng)域，連發(fā)三篇高熵文章，其中兩篇發(fā)表在Nature和Science（），接下來將介紹美國馬里蘭大學(xué)王春生教授，美國陸軍實驗室Oleg Borodin關(guān)于高熵穩(wěn)定電解液的文章。

研究背景

環(huán)境和資源的可持續(xù)性發(fā)展對于開發(fā)下一代電池技術(shù)變得越來越重要。目前，鋰離子電池（LIBs）由于其高能量密度和長循環(huán)壽命而在這一領(lǐng)域占據(jù)主導(dǎo)地位。然而，隨著對儲能容量的需求持續(xù)增加，鋰和過渡金屬供應(yīng)受限而導(dǎo)致的價格和資源波動越來越受到關(guān)注。

此外，LIBs需要能源密集型制造工藝，通常會使用有毒和不環(huán)保的化學(xué)品。同時，LIBs循環(huán)過程中的潛在安全問題及其對附帶的部件的耐受性也沒有完全解決。由于鋅（Zn）負極與水系電解液相容，水系鋅電池已成為有前途的互補化學(xué)系統(tǒng)之一。同時，Zn相對豐富，并擁有成熟的回收基礎(chǔ)設(shè)施，但遇到的難點還有很多沒有解決。

主要內(nèi)容

在這項工作中，馬里蘭大學(xué)王春生教授，美國陸軍實驗室Oleg Borodin在Nature Sustainability上以“All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte”為題發(fā)表了重要研究成果。

作者報道了將氯化鋰（LiCl）作為支撐鹽添加到氯化鋅（ZnCl₂）水系電解液中形成R可變的Li₂ZnCl₄·RH₂O，在-60℃~+80℃之間循環(huán)的電池，能夠?qū)崿F(xiàn)100%的庫倫效率，這是迄今為止的最高值！

本文使用Li₂ZnCl₄·9H₂O電解液引出了高熵電解液的概念，其中Li-Cl解離，[ZnCl_4-m^2-m]_n陰離子聚集體長度的減少和游離水溶劑氫鍵網(wǎng)絡(luò)的破壞共同作用，產(chǎn)生了具有高熵的獨特受挫溶劑化結(jié)構(gòu)，有助于在溶劑穩(wěn)定并抑制結(jié)晶的情況下保持出色的離子電導(dǎo)率。

圖1. 寬溫度窗口下的傳輸特性

在低鹽濃度下，水要么作為游離溶劑網(wǎng)絡(luò)的一部分保留，要么被鋰離子優(yōu)先配位，隨著鹽濃度的增加而游離水消除，而Cl^–離子優(yōu)先形成ZnCl₄^2-陰離子或小的[ZnCl_4-m^2-m]_n陰離子團簇（m=0、1或2，即相鄰的Zn陽離子共享1 Cl或2 Cl；n≤3）。

這些陰離子簇的長度受到隨著R減小而出現(xiàn)的Li-Cl接觸增加的限制，從而保持了高離子電導(dǎo)率。通過優(yōu)化?R，Li₂ZnCl₄·9H₂O電解液最大限度地展現(xiàn)了高熵電解液（HEE）的性質(zhì)，同時抑制低溫下的水解和結(jié)晶。

圖2. 溶劑化結(jié)構(gòu)

圖3. 鋅金屬負極性能

同時實現(xiàn)了寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（優(yōu)于“鹽包水”電解液）和出色的工作溫度范圍（-80°C至+80°C）。通過表征發(fā)現(xiàn)，電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)、輸運和電化學(xué)穩(wěn)定性之間的關(guān)系為理解提供了基礎(chǔ)，激發(fā)了水系金屬離子電池電解液的未來設(shè)計。

此外，作為高熵溶劑化環(huán)境概念有效性的證明，鋅空氣電池在-60°C至20°C的溫度范圍內(nèi)實現(xiàn)了前所未有的穩(wěn)定性。

圖4. 鋅空氣電池的性能

盡管含氯化電解液在商業(yè)化原電池（例如，鋅-二氧化錳電池，鋅-碳電池，鋰-亞硫酰氯電池）中廣泛使用，并可用于可充電多價離子電池（例如，鋅離子，鎂離子和鋁離子），但腐蝕問題可能需要通過防腐涂層，抑制劑或碳化集流體等策略來解決。

Yang, C., Xia, J., Cui, C.?et al.?All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte.?Nat Sustain?(2023). https://doi.org/10.1038/s41893-022-01028-x

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迄今最高！王春生教授，最新Nature Sustainability！

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